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水是自然界中最重要的液體之一，但人們對(duì)它知之甚少。液態(tài)水的許多反常性質(zhì)，源于其連接良好的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，包括異常有效的振動(dòng)能量再分配和弛豫。精確描述水分子的超快振動(dòng)運(yùn)動(dòng)，對(duì)于理解氫鍵和許多溶液相化學(xué)反應(yīng)的本質(zhì)，是至關(guān)重要的。現(xiàn)有的關(guān)于水中振動(dòng)弛豫的知識(shí)，大多建立在超快光譜實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上。然而，這些實(shí)驗(yàn)不能直接解決原子位置的運(yùn)動(dòng)，需要將光譜動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)化為氫鍵動(dòng)力學(xué)。

在此，來(lái)自清華大學(xué)和美國(guó)SLAC國(guó)家加速器實(shí)驗(yàn)室的楊杰&加州大學(xué)戴維斯分校的Davide Donadio & 斯坦福大學(xué)的Todd J. Martinez & SLAC國(guó)家加速器實(shí)驗(yàn)室的Kelly J. Gaffney和王西杰等研究者，利用液體超快電子散射，以其飛秒時(shí)間和原子空間分辨率測(cè)量了液態(tài)水中OH伸縮振動(dòng)激發(fā)的超快結(jié)構(gòu)響應(yīng)。相關(guān)論文以題為“Direct observation of ultrafast hydrogen bond strengthening in liquid water”于2021年08月25日發(fā)表在Nature上。

水的振動(dòng)光譜，對(duì)人類(lèi)理解液態(tài)水中氫鍵重組和能量再分配的動(dòng)力學(xué)，有著重要的貢獻(xiàn)。眾多研究證明了水的振動(dòng)譜具有分子內(nèi)和分子間的特征，需要用集體激發(fā)來(lái)描述。然而，由于許多復(fù)雜性，包括分子內(nèi)和分子間振動(dòng)模式之間的強(qiáng)非諧耦合，譜-結(jié)構(gòu)解釋具有挑戰(zhàn)性。完全揭示水的分子間動(dòng)力學(xué)，需要直接的時(shí)間和結(jié)構(gòu)分辨的測(cè)量。中子和X射線散，射通常用于測(cè)量不同環(huán)境下液態(tài)水的平衡原子結(jié)構(gòu)，由X射線自由電子激光器(XFELs)產(chǎn)生的飛秒X射線脈沖，常用于研究水中的超快加熱和籠效應(yīng)，非彈性中子散射為研究水中分子內(nèi)和分子間的振動(dòng)動(dòng)力學(xué)提供了重要的見(jiàn)解。此外，XFELs還可以研究溶液中分子的飛秒結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)。然而，在泵-探測(cè)系統(tǒng)中，X射線和中子散射，都還沒(méi)有被用來(lái)研究水的超快振動(dòng)弛豫。

最近，超薄液體薄片射流與超電子伏電子束的結(jié)合，使液體超快電子散射(LUES)成為可能。實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1a所示。樣品，通過(guò)厚度約為100 nm的氣體加速液片射流傳送。研究者使用約3315 cm^?1的紅外激光脈沖激發(fā)樣品中的OH伸縮振動(dòng)，并用3.7 mev電子脈沖對(duì)其進(jìn)行探測(cè)。在電子探測(cè)器上記錄了在0.2 < Q < 11.8 ?^?1范圍內(nèi)的散射圖。大約5%的被探測(cè)分子被激發(fā)。

在此，研究者觀察到，在80飛秒的時(shí)間尺度上，氫鍵收縮大約為0.04 ?，隨后在大約1皮秒的時(shí)間尺度上發(fā)生熱化。分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，需要機(jī)械地處理氫鍵量子中共享質(zhì)子的分布，以捕捉飛秒時(shí)間尺度上的結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)。研究者的實(shí)驗(yàn)和模擬，揭示了在OH拉伸弛豫之前的水振動(dòng)的分子間特征。

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圖1 實(shí)驗(yàn)的概述

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圖2 瞬間氫鍵強(qiáng)化

圖3 第一殼層氫原子動(dòng)力學(xué)

圖4 熱化

綜上，研究者的觀察揭示了水分子內(nèi)和分子間振動(dòng)之間的耦合。研究者揭示了第一個(gè)分子間結(jié)構(gòu)反應(yīng)是在第一個(gè)配位殼上的OO收縮。考慮到OH拉伸加強(qiáng)了氫鍵，而彎曲和振動(dòng)削弱了氫鍵，觀察到的OO收縮表明，與直覺(jué)相反，分子間的結(jié)構(gòu)重組發(fā)生在費(fèi)米共振耦合到彎曲諧波之前。該觀測(cè)證實(shí)了分子內(nèi)模和分子間模之間的強(qiáng)耦合是水振動(dòng)結(jié)構(gòu)的一個(gè)決定性特征，并提供了水振動(dòng)分子間特征的直接原子分辨率可視化。

文獻(xiàn)信息

Yang, J., Dettori, R., Nunes, J.P.F. et al. Direct observation of ultrafast hydrogen bond strengthening in liquid water. Nature (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03793-9

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03793-9#citeas

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