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非貴金屬基納米材料可以利用在催化過程中的結構演變和元素間的協同作用，對析氧反應（OER）具有優異的電催化性能。然而，雙金屬/多金屬催化劑中活性位點的結構一直是催化學界爭論的焦點。

近日，新加坡南洋理工大學樓雄文教授和鄭州大學臧雙全教授（共同通訊作者）等人報道了一種有效的鎳鐵硒化物（Ni-Fe-Se）雙金屬納米籠OER電催化劑，并且研究了OER演化過程中的結構-活性相關性。

在文中，作者報道了一個概念上的進步，即活性位點的局部協調結構扭曲和無序是導致OER性能大大提高的原因。通過利用M-Se（M表示過渡金屬）和M-O鍵之間的鍵距不匹配，在從硒化物到（羥基）氫氧化物的結構轉變過程中產生了這種操縱結構。

通過使用密度泛函理論（DFT）計算、準原位X射線吸收精細結構（XAFS）分析，作者研究了在OER操作下鎳鐵硒化物（Ni-Fe-Se）納米籠電催化劑的結構演變。

此外，作者利用該模型催化劑研究了雙金屬催化劑的協同作用。Ni-Fe-Se衍生的OER催化劑的活性位點已被確定在Ni位點上，OER中間體（如*OH、*O和*OOH）的吸附度適中，而不是具有強吸附和有毒吸附的Fe位點，因此反應動力學緩慢。

Fe的作用是優化活性Ni物質的電子結構，這兩種物質都被證明在單金屬對應物中催化緩慢。該工作為設計納米材料的局部協調和電子結構以合理設計和制備高效OER電催化劑提供了深入的理解。

Manipulating the Local Coordination and Electronic Structures for Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202103004.

https://doi.org/10.1002/adma.202103004.

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樓雄文/臧雙全AM：操縱局部配位和電子結構實現高效電催化OER

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