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Nature子刊: 具有類金活性和類銅選擇性的過渡金屬碳化物用于電催化CO2還原

尋找一種地球上豐富的、高活性的催化劑，可以在相對較低的過電位下選擇性地產生碳氫化合物，對于電化學二氧化碳還原反應(eCO₂RR)來說具有重大挑戰。

美國伊利諾伊理工大學Mohammad Asadi、勞倫斯伯克利國家實驗室David Prendergast等報道了一系列雜原子的過渡金屬碳化物(TMC)催化劑(MXenes)，并研究了其eCO₂RR性能。

作者使用滲碳法和液體剝離技術合成了分子式為M₂C的四種TMC：W₂C、Mo₂C、Nb₂C和V₂C NFs，并測試了它們在KOH:CC(3M:2M)電解液中對eCO₂RR的催化性能。結果表明，這類催化劑主要對CH₄的生成具有選擇性。

另外，W₂C NFs電催化劑具有最優異的CO₂RR活性：催化劑上生成CH₄時的最大電流密度為-421.63 mA cm^-2，法拉第效率為82.7%±2%，催化活性高于Au。

TMCs的電子性質分析表明，W₂C NFs具有優異的電學性質：低功函數、電化學雙電層區域小的電荷轉移電阻和表面大量W原子的還原，這導致其具有高活性。DFT計算表明，與Cu相比，上述所有TMC對CO₂和水具有自發的化學吸附作用。

W₂C的產CH₄性能最優異，其具有良好的水和CO₂的吸附能與自發解離耦合，及作為限速步驟的較低能壘OH*質子化，還有0.483 V_RHE至0.744 V_RHE范圍內的低限制電位。

Gold-like activity copper-like selectivity of heteroatomic transition metal carbides for electrocatalytic carbon dioxide reduction reaction. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25295-y

Nature子刊: 具有類金活性和類銅選擇性的過渡金屬碳化物用于電催化CO2還原

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