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許暉/宋艷華Small: 具有分級電子收集特性的雙位點催化劑用于高效和高選擇性光催化CO2轉化

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許暉/宋艷華Small: 具有分級電子收集特性的雙位點催化劑用于高效和高選擇性光催化CO2轉化
利用太陽光將CO2轉化為高附加值的燃料有利于社會的可持續發展。然而,光催化CO2還原反應的選擇性差和活性低等因素限制了其應用及發展。
江蘇大學許暉江蘇科技大學宋艷華等報道了一種新穎且結構獨特的Co-Ni-P空心納米“千層酥”催化劑(Co-Ni-P NH),其中的高活性Co-Ni雙位點能夠促進CO2的吸附和活化,增強光催化CO2還原性能。
許暉/宋艷華Small: 具有分級電子收集特性的雙位點催化劑用于高效和高選擇性光催化CO2轉化
作者在黑磷(BP)載體上制備了空心納米“千層酥”結構Co-Ni-P NH,該催化劑能夠有效進行光捕捉以及電子收集。在光照下,Co-Ni-P NH能夠快速轉移BP QD產生的光生電子,抑制光生電子-空穴對復合,從而增強光催化CO2還原性能。
此外,Co-Ni-P NH降低了界面電荷傳輸的電阻,提高了表面界面的電荷傳輸能力。
許暉/宋艷華Small: 具有分級電子收集特性的雙位點催化劑用于高效和高選擇性光催化CO2轉化
原位FTIR光譜和DFT計算表明,反應過程中Co-Ni雙位點吸附了C和O原子,形成了穩定的Co-O-Ni-C中間體,這不僅降低了光催化CO2還原過程的反應能壘,從而改變CO2的轉化途徑,導致CO2高選擇性轉化CH4
另外,Co-Ni-P NH/BP上CH4的選擇性達到86.6%,催化活性為38.7 μmol g-1 h-1
Unique dual-sites boosting overall CO2 photoconversion by hierarchical electron harvesters. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103796

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