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化學(xué)所郭玉國AM: 具有穩(wěn)定內(nèi)部結(jié)構(gòu)演變的微米級硅酸鎂鋰電負極

近年來，隨著人們對高能量、低成本儲能系統(tǒng)的追求，微米級硅基負極材料受到了廣泛關(guān)注。然而，在反復(fù)的電化學(xué)（去）合金化過程中，顯著的體積變化會嚴(yán)重破壞SiO_x微粒的本體結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致性能迅速下降。

中科院化學(xué)所郭玉國等提出通過制備原位鎂摻雜SiO_x（SiMg_yO_x）微粒來應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，該微粒具有穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)演變，以防止Li的吸收/釋放。

圖1 材料制備及表征

通過對循環(huán)材料的詳細表征和分子力學(xué)模擬，鎂元素的影響可以概括為兩個方面：（1）與SiO_x鍵合，轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的硅酸鎂，消除不可逆容量，減輕體積變化；（2）通過硅酸鎂強大的粘結(jié)網(wǎng)絡(luò)提高機械模量，抑制內(nèi)部裂紋，防止顆粒粉碎。因此，制備的微米級SiMg_yO_x負極具有高可逆容量、穩(wěn)定的循環(huán)性能以及在高面積質(zhì)量負載下的低電極膨脹。

圖2 SiMg_yO_x@C的扣式電池性能

研究顯示，在碳涂層以增強導(dǎo)電性和界面穩(wěn)定性后，制備的SiMg_yO_x@C在半電池測試中可提供超過1400 mAh g^-1的可逆容量，并且經(jīng)過200次循環(huán)后保持80%的容量。此外，與LiNi_0.80Co_0.15Al_0.05O₂ (NCA)配對的圓柱電池（21700）經(jīng)過100次循環(huán)后容量保持率保持在80%以上。

該研究開發(fā)的原位元素摻雜策略不僅為工業(yè)應(yīng)用提供了一種性能優(yōu)越、工業(yè)化成本低的鋰離子電池負極材料（SiMg_yO_x），同時也對微米級合金負極材料的合理結(jié)構(gòu)設(shè)計提出了見解，以抑制內(nèi)部裂紋，提高電化學(xué)性能。

圖3 硅酸鎂改善循環(huán)性能的機理研究

Micron-Sized SiMgyOx with Stable Internal Structure Evolution for High-Performance Li-Ion Battery Anodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200672

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