多組分無機化合物的發現可為科學和工程挑戰提供直接解決方案，但巨大的未知材料空間使合成產量相形見絀。雖然晶體結構預測（CSP）可以緩解這種情況，但CSP的指數復雜性和昂貴的DFT計算阻礙了大規模材料探索。

為此，韓國首爾國立大學Seungwu Han等人開發了一個將神經網絡勢（NNP）與進化或隨機搜索相結合的結構預測框架，并將其命名為 SPINNER。對于輸入的化學成分（元素和化學計量），SPINNER首先進行熔融-淬火-退火模擬，并使用MD軌跡訓練NNP。

為了提高有序相的準確性，NNP在精煉階段CSP中的低能結構上進行迭代再訓練。不同于以前的報道，該方法不對高能結構進行采樣，僅選擇與基態相關的低能結構。這有助于細化最終候選池，從而顯著降低DFT計算的成本。

在長達5000代的主要CSP中，SPINNER收集了50?meV atom^-1內的低能候選結構，最終在DFT水平完全弛豫后進行排序。在給定的隨機結構生成和突變（交叉、排列和晶格突變）分數下，進化算法為下一代生成新結構同時低能結構額外存活。

圖1. SPINNER針對ICSD中結構的搜索結果

研究表明，該算法無需任何關于材料結構的給定經驗知識，而是通過利用NNP的準確性和速度以蠻力方式確定全局最小值。此外，SPINNER在遺傳算法中結合了針對多層感知器（MLP）調整的算法，從而最大限度地提高了多元化合物的搜索效率。在對具有顯著復雜性和多種晶體對稱性的三元化合物進行盲測時，SPINNER成功識別了約80% 的實驗相（或理論上更穩定的相）。

在大多數測試材料中，該算法還優于其他受歡迎的方法，如數據挖掘、進化算法和粒子群優化等。在一個36核節點上，包括MD模擬和訓練過程在內，每個組合的平均計算吞吐量約為4天，估計比純基于DFT的方法快10²~10³倍。

總之，通過開發可靠且快速的結構預測框架，這項工作為大規模、開放式探索未發現的無機晶體鋪平了道路。

圖2. SPINNER與其他方法的基準測試結果比較

Accelerated identification of equilibrium structures of multicomponent inorganic crystals using machine learning potentials, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00792-w