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?JACS: 質量活性高達7.32 A mgPt-1!Ptc/Ti3C2Tx界面上的高羥基濃度實現超穩定甲醇氧化

本文通過噴霧干燥法構建了裝飾有超細Pt簇的三維(3D)褶皺Ti3C2Tx MXene球,用于高效甲醇氧化反應(MOR)。

?JACS: 質量活性高達7.32 A mgPt-1!Ptc/Ti3C2Tx界面上的高羥基濃度實現超穩定甲醇氧化
將鉑催化劑錨定在適當的載體(例如MXenes)上是制備甲醇燃料電池所需陽極的可行方法。然而,Pt的真實性能往往受到活性位點占據、中毒、Pt與載體之間的弱相互作用以及Pt的溶解的阻礙。基于此,奧克蘭大學王子運武漢理工大學麥立強等通過噴霧干燥法構建了裝飾有超細Pt簇的三維(3D)褶皺Ti3C2Tx MXene球,用于高效甲醇氧化反應(MOR)。
?JACS: 質量活性高達7.32 A mgPt-1!Ptc/Ti3C2Tx界面上的高羥基濃度實現超穩定甲醇氧化
?JACS: 質量活性高達7.32 A mgPt-1!Ptc/Ti3C2Tx界面上的高羥基濃度實現超穩定甲醇氧化
所制備的Pt簇/Ti3C2Tx(Ptc/Ti3C2Tx)表現出增強的電催化甲醇氧化反應(MOR)活性,包括相對較低的過電位、對CO中毒的高耐受性和超高穩定性。具體而言,Ptc/Ti3C2Tx實現了高達7.32 A mgPt-1的高質量活性,這是迄今為止報道的Pt基電催化劑中最高值,并且Ptc/Ti3C2Tx即使連續工作3000分鐘的之后電流密度仍保留初始值的42%。
?JACS: 質量活性高達7.32 A mgPt-1!Ptc/Ti3C2Tx界面上的高羥基濃度實現超穩定甲醇氧化
原位光譜表征和密度泛函理論計算(DFT)表明,由于電荷從Pt團簇轉移到Ti3C2Tx載體,在富電子的Ti3C2Tx表面產生強電場并產生界面排斥;場誘導的排斥導致Pt簇周圍的局部羥基濃度高,并促進CO激活。3D褶皺球結構抑制了Ti3C2Tx的堆積,擴大了催化劑與電解質的接觸面積,保證了電場的促進作用,同時Ptc/Ti3C2Tx對其他醇氧化反應的高活性和耐久性也證實了場誘導排斥對CO耐受性的增強作用。因此,在電催化劑表面構建高局部羥基濃度是提高催化劑催化有關CO中毒的小分子氧化反應性能的一種有前途的策略。
Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c03982

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