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過渡金屬二硫族化物異質(zhì)層的Moiré條紋，已被證明是一個理想的平臺，可在其上托管不尋常的相關(guān)電子相，新興的磁性和相關(guān)激子物理。

然而，新的moiré激子狀態(tài)的存在，是通過光學(xué)測量建立的，這些狀態(tài)的微觀性質(zhì)仍然知之甚少，經(jīng)常依賴于經(jīng)驗擬合的模型。

在此，來自美國加州大學(xué)伯克利分校的Steven G. Louie等研究者，結(jié)合大尺度第一性原理GW(其中G和W分別表示單粒子格林函數(shù)和篩選庫侖相互作用)加上Bethe-Salpeter計算和微反射光譜，確定了WSe₂/WS₂ moiré超晶格中的激子共振的性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)了一組豐富的moiré激子，不能被普遍的連續(xù)介質(zhì)模型捕獲。相關(guān)論文以題為“Intralayer charge-transfer moiré excitons in van der Waals superlattices”于2022年08月31日發(fā)表在Nature上。

當(dāng)兩層二維(2D)材料以相對扭曲角度或晶格不匹配垂直堆疊時，就形成了Moiré超晶格，這為電子和空穴引入了額外的周期性潛在景觀。Moiré超晶格已經(jīng)成為一個新的平臺，可從中探索有趣的電子現(xiàn)象，包括非常規(guī)超導(dǎo)，鐵磁性和可調(diào)諧的維格納晶體和莫特絕緣狀態(tài)。激子是導(dǎo)電帶中的電子和價帶中的空穴的相關(guān)束縛態(tài)(由于電子-電子相互作用)，這些束縛態(tài)可以在光照在材料上時形成。過渡金屬二硫族化物(TMD) moiré超晶格中的激子物理引起了人們極大的興趣，其中在moiré超晶格中可以出現(xiàn)幾種新的光致發(fā)光和吸收光譜共振。例如，在WSe₂/WS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，當(dāng)兩層之間的扭轉(zhuǎn)角降低到大約小于2°時，WSe₂ A激子峰分裂為幾個涌現(xiàn)峰。

這些moiré激子的微觀性質(zhì)仍然是一個謎，因為到目前為止，光學(xué)探針沒有空間分辨率，來分辨超晶格單元細胞中單個激子態(tài)的電子和空穴位置。到目前為止，測量的moiré激子特征只能用連續(xù)模型來解釋，該模型提出了一個有效的moiré勢調(diào)制原始激子的質(zhì)心運動。該模型假設(shè)moiré超晶格中激子的內(nèi)在性質(zhì)沒有改變，也就是說，內(nèi)部空間電子-空穴相關(guān)性與原始單層的電子-空穴相關(guān)性沒有改變。這一假設(shè)在實際的moiré系統(tǒng)中很可能失敗，在該系統(tǒng)中，電子和空穴可以體驗不同的moiré勢，并顯示出非常不同的空間調(diào)制moiré平坦帶。研究者發(fā)現(xiàn)WSe₂/WS₂異質(zhì)雙分子層確實是這樣，導(dǎo)致了moiré激子新特征的發(fā)現(xiàn)。

無參數(shù)GW(其中G和W分別表示單粒子格林函數(shù)和屏蔽庫侖相互作用)和Bethe-Salpeter方程(GW- bse)計算，提供了對二維TMD中激子的原子性質(zhì)的無與倫比的洞察，由于moiré單元中大量原子相關(guān)的計算挑戰(zhàn)，尚未在大面積moiré系統(tǒng)中嘗試。基于含時密度泛函理論(DFT)的第一性原理計算，目前還不能準(zhǔn)確捕捉準(zhǔn)二維半導(dǎo)體中復(fù)雜的介電篩選，這對正確描述二維材料中的激子系列具有重要意義。

在此，結(jié)合從頭計算的GW-BSE預(yù)測和微反射光譜，研究者建立了旋轉(zhuǎn)排列的WSe₂/WS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)中各種moiré激子共振的性質(zhì)。通過一種新的計算格式，研究者的計算表明moiré超晶格形成了不同的moiré激子，并顯示出不同的特征。計算顯示moiré激子具有不同的特征，包括調(diào)制的Wannier激子和以前未識別的層內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移激子。這些不同的激子特征的特征是，由不同moiré激子共振的獨特載流子密度和磁場依賴性實驗證實的。該研究突出了在過渡金屬二硫族化物moiré超晶格中可能出現(xiàn)的高度非平凡的激發(fā)態(tài)，并通過工程具有特定空間特征的激發(fā)態(tài)，提出了在moiré系統(tǒng)中調(diào)諧多體物理的新方法。

圖1. moiré超晶格的重建

圖2. 旋轉(zhuǎn)排列WSe₂/WS₂中層內(nèi)激子的光譜和性質(zhì)

圖3. 電荷摻雜下WSe₂/WS₂ moiré激子的行為

圖4. 磁場下moiré激子的摻雜依賴性

綜上所述，研究表明，具有高度不尋常的電子-空穴關(guān)聯(lián)的新激子態(tài)，包括層內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移激子，可以存在于TMD moiré超晶格中。電荷轉(zhuǎn)移激子可以與外加電場強耦合、摻雜電子和從襯底中屏蔽電子。它們可能導(dǎo)致新的光學(xué)傳感器和基于TMD moiré超晶格的高效電光調(diào)制納米器件。電荷轉(zhuǎn)移激子也更容易解離，因為它們結(jié)合得不那么緊密，這可能在太陽能電池中有應(yīng)用。

文獻信息

Naik, M.H., Regan, E.C., Zhang, Z.?et al.?Intralayer charge-transfer moiré excitons in van der Waals superlattices.?Nature?609, 52–57 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-04991-9

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-04991-9

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