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成果介紹

摻雜或改變具有客體的晶體以獲得所需的性能一直是材料科學的研究前沿。然而，許多晶體中密集的晶格結構限制了該策略的適用性。二維層狀材料的出現引起了人們對利用這種方法的興趣，通過兩種重要的策略，靜電門控和插層，在不破壞化學鍵的情況下提供宿主材料性能的可逆調制。此外，這些動態可調的技術使新型雜化材料的合成成為可能。

斯坦福大學崔屹、Harold Y. Hwang等人回顧了客體物種和宿主二維材料之間的相互作用如何調節材料的物理和化學性質，并討論了它們在創造新型材料以及構筑各種結構等方面的潛力。具體地，本文重點討論了應用于二維層狀硫族化合物和氧化物的客體物種調控策略。首先介紹了兩種主要的客體物種調控技術，即靜電門控和插層技術。接著，簡要討論了各種工藝的機理和實驗設計。然后，作者介紹了由客體物種調制所帶來的前沿進展，包括新應用與新現象。最后，作者展望了在二維層狀硫族化合物和氧化物中進行離子調制的巨大可能性，以及將這種方法推廣到其他材料的前景。

相關工作以《Electrostatic gating and intercalation in 2D materials》為題在《Nature Reviews Materials》上發表論文。

圖文介紹

圖1 二維材料與客體的相互作用

傳統的三維材料的客體物種調控主要依賴于主體材料和客體離子之間的化學反應，即分別將電子和空穴作為給體和受體引入主體材料，與周圍原子形成共價鍵。客體物種插入主體材料將不可避免地引入缺陷和結構變形。相反，由于二維材料的層狀和超薄特性，可以獲得兩種新的二維材料與客體的相互作用，它們不會破壞現有的共價鍵，分別是：客體物種可以駐留在原子表面并使二維材料極化、或離子可以遷移到層間位置并與材料發生化學作用。

圖2 客體物種的靜電門控策略

客體門控的工作原理類似于金屬氧化物半導體場效應晶體管(MOSFETs)，通過改變作為晶體管器件中通道的材料的化學勢來進行調制。在這兩種情況下都需要介質來提供容納由外部電壓源引起的電荷的電容，但是介質組件在離子門控和傳統的氧化物基晶體管門控中的性質不同。在MOSFETs中，電介質通常是絕緣氧化層，最常見的是SiO₂，其厚度從幾十到數百納米不等(圖2a)。而對于客體門控，在電極和通道之間有一種由可移動離子組成的介質，即電解質。因此，客體門控也被稱為離子門控。在電極和電解液之間的界面上形成雙電層(EDL)，導致EDL電容遠高于氧化介質的電容。

圖3 二維材料中的門控調制和相位圖

由客體物質門控實現的高濃度摻雜可以誘導二維材料主體產生新的特性。例如，最顯著的是TMD基絕緣體與客體相互作用，從而引起材料的超導電性和基態發生調制。例如，采用離子液體柵電極獲得的門控懸浮MoS₂雙層膜，原子片出現超導特性，層間出現可控的約瑟夫森耦合。更具體地說，通過將懸浮物浸入離子液體中，使離子在上下兩層堆積而得到的雙側柵極結構比單側柵極產生更強的門控效應。

圖4 客體插層的作用與研究進展

除了門控方法外，客體物種位于二維材料表面，二維材料的弱層間相互作用允許客體物種以有序的模式插入到層間間距中。其中，三種不同的客體：原子、離子和分子，可以插入到二維材料中。實現外來客體物種在二維材料中進行插層的方法，包括：固態反應、電化學反應、局部化學反應等。

插層對二維材料化學環境的影響主要有兩個方面。首先是插層誘導的摻雜。與二維材料中的柵誘導靜電摻雜不同，插層誘導的摻雜來自于電荷轉移過程，該過程需要二維材料和插層材料的化學勢不同，以及接收電子或空穴的空帶的可用性。第二個效應是化學鍵。嵌層劑的鍵合構型所具有的獨特的自由度會導致嵌層化合物電子結構的變化。當夾層原子和宿主原子的價電子發生相互作用時，即形成了化學鍵。這些原子電負性的差異影響了電子云的重疊。因此，電子能帶結構易于通過形成新的化學鍵或雜化而改變。此外，客體原子也可以取代宿主原子，從而改變晶格結構。對于單一摻雜體系，這些效應往往同時存在，從而產生新的電子特性，并推動了新應用的發展。

文獻信息

Electrostatic gating and intercalation in 2D materials ，Nature Reviews Materials，2022.

https://www.nature.com/articles/s41578-022-00473-6

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