末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

重磅Nature子刊:高熵單原子催化劑!

本文報道了一種用于制備多金屬單原子催化劑的普適性策略,可將多達11種金屬以高度分散的單原子中心、進行錨定在多孔氮摻雜碳載體上,并將它們標記為高熵單原子催化劑。

重磅Nature子刊:高熵單原子催化劑!

成果介紹

將多個孤立的金屬原子可控地錨定到單個載體中是十分有趣的,所得到的多金屬單原子催化劑也在復雜的催化反應中顯示出巨大應用前景。然而,到目前為止,此類多金屬單原子催化劑的制備仍然具有挑戰,相關研究報道仍然較少。
海南大學田新龍課題組報道了一種用于制備多金屬單原子催化劑的普適性策略,可將多達11種金屬以高度分散的單原子中心、進行錨定在多孔氮摻雜碳載體上,并將它們標記為高熵單原子催化劑。采用相同的方法,僅調整載體模板以及碳化過程的參數,即可以成功地合成了多種多組分可調的高熵單原子催化劑(HESACs)。為了證明其實用性,進一步研究了五類高熵單原子催化劑(FeCoNiCuMn)作為氧還原反應電催化劑,結果顯示,其活性和耐久性遠高于商用Pt/C催化劑。
相關工作以《Movable type printing method to synthesize high-entropy single-atom catalysts》為題在《Nature Communications》上發表論文。

圖文介紹

重磅Nature子刊:高熵單原子催化劑!
圖1. 合成的HESACs的結構表征
采用“活字印刷”法合成均勻分散的高熵單原子催化劑(HESACs),如圖1a所示。首先,金屬前驅體和三聚氰胺混合均勻,在空氣中退火,以制備“印刷模板”。首先將鹽酸多巴胺包覆在制備的“印刷模板”上,然后在高溫熱解條件下從M-g-C3N4中金屬原子,同時被碳載體上的缺陷和氮物種捕獲和穩定,形成HESACs。
HRTEM以及HAADF-STEM圖像顯示,制備的HESACs的碳結構高度無序,碳載體上沒有觀察到金屬團簇或納米顆粒。利用像差校正HAADF-STEM圖像進一步觀察了金屬原子的分散狀態??梢钥吹?,這些金屬位點均勻地分散在碳載體上。此外,EDS映射圖像顯示,N和金屬在整個碳載體上是均勻的。該方案可以進一步合成五元至十一元HESACs。以五元HESACs(FeCoNiCuMn)為例,采用ICP-MS測定方法對其金屬負載進行了分析,結果表明,五元HESACs (FeCoNiCuMn)的總金屬負載量為1.47 wt.%。
重磅Nature子刊:高熵單原子催化劑!
圖2.?五元HESACs(FeCoNiCuMn)的XAFS分析
進一步通過XAFS對五元HESACs(FeCoNiCuMn)的電子結構、化學態、原子結構進行分析。五種金屬元素的K邊吸收能均介于相應的金屬箔和金屬氧化物之間,表明五元HESACs (FeCoNiCuMn)的金屬物種呈正價態?;跀M合結果,五元HESACs (FeCoNiCuMn)中Fe、Co、Ni、Cu、Mn的氧化態分別為2.74、1.70、1.95、0.34、1.82。FT-EXAFS譜圖顯示,五種元素均顯示出M-N配位的優勢峰,沒有觀察到明顯的M-M配位峰,即證實了制備的HESACs的金屬物種主要處于孤立金屬原子狀態。EXAFS擬合結果和擬合參數也證實了孤立金屬原子與N原子配位,形成典型的M-N結構。
重磅Nature子刊:高熵單原子催化劑!
圖3. 五元HESACs(FeCoNiCuMn)的ORR性能
作為一種概念證明,進一步證明了五元HESACs (FeCoNiCuMn)是一種先進的氧還原反應(ORR)電催化劑。在O2飽和的0.1 M KOH溶液中測定了制備的HESAC催化劑的ORR性能,并以Pt/C和氮化碳載體(NC)為對照樣品。如圖3所示,HESAC的在起始電位、半波電位和動力學電流密度分別為0.999 V、0.887 V和3.114?mA cm-2,其ORR活性高于Pt/C與NC。
HESAC催化劑的Tafel斜率(81 mV dec-1)接近Pt/C催化劑的Tafel斜率(72 mV dec-1),表明HESAC催化劑具有快速的ORR動力學過程。RRDE測試表明,HESAC催化劑的電子轉移數接近4,在0.20~0.95 V的電位范圍內,過氧化氫的產率較低,表明在ORR過程中,四電子ORR過程占主導地位。加速耐久性試驗(ADT)測試顯示, HESAC催化劑在ADT后半波電位和動力學電流密度幾乎沒有衰減。
進一步將制備的HESAC催化劑應用于鋅空氣電池(ZABs)。基于HESAC的ZAB具有良好的放電性能,峰值功率密度高達195 mW cm-2,比基于Pt/C的ZAB高約1.4倍。同時,基于HESAC的ZAB的比容量達到810 mAh g-1,比基于Pt/C的ZAB高出121 mAh g-1

文獻信息

Movable type printing method to synthesize high-entropy single-atom catalysts,Nature Communications,2022.
https://www.nature.com/articles/s41467-022-32850-8

原創文章,作者:華算老司機,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/09/05/a04eed9939/

(0)

相關推薦

主站蜘蛛池模板: 峨眉山市| 长武县| 麦盖提县| 突泉县| 周口市| 肃宁县| 纳雍县| 普兰店市| 上栗县| 龙陵县| 漳州市| 朝阳区| 慈利县| 遵化市| 邵东县| 延边| 苏州市| 兴安盟| 吉首市| 财经| 沁源县| 清远市| 宁晋县| 保康县| 获嘉县| 昌乐县| 西昌市| 安塞县| 阿瓦提县| 宜君县| 台东县| 屏东市| 丹巴县| 峨眉山市| 商水县| 河曲县| 浮山县| 岑巩县| 瓮安县| 佳木斯市| 新绛县|