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2022年8月29日和8月30日，中國科學技術大學俞書宏院士團隊與其他團隊合作分別在Adv. Mater.（IF=32.086）、Nat. Commun.（IF=17.694）和Angew. Chem. Int. Ed.（IF=16.823）上發表了最新成果，即“Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe₂ for Electrochemical H₂O₂ Production in Acidic Electrolytes”、“Highly hydrated paramagnetic amorphous calcium carbonate nanoclusters as an MRI contrast agent”和“Double Confinement Hydrogel Network Enables Continuously Regenerative Solar-to-Hydrogen Conversion”。下面，對這三篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

院士團隊兩天三篇頂刊：連發AM、Angew.和Nature子刊！

Adv. Mater.：黑磷介導CoSe₂的表面電荷重新分布，用于酸性電解質中電化學生成H₂O₂

利用雙-電子氧還原電化學生成過氧化氫（H₂O₂）提供了一種綠色方法，以減輕目前對能源密集型蒽醌工藝的依賴，并有望實際應用。然而，在堿性環境中，H₂O₂不穩定并且會快速分解。在酸性電解質中制備H₂O₂可以防止其分解，但活性、穩定和選擇性的電催化劑的選擇受到很大限制。基于此，中國科學技術大學俞書宏院士和高敏銳教授（共同通訊作者）等人報道了一種過渡金屬二硫化物納米結構，即用幾層黑磷（BP）納米片功能化二硒化鈷納米帶（CoSe₂ NBs），可以實現在扶手椅方向的快速電子轉移，可以在酸性電解質中高選擇性和高效的催化O₂轉化為H₂O₂。

實驗測試發現，所制備的BP/CoSe₂復合催化劑表現出極早的0.68 V vs. RHE起始電壓，接近Nernstian電位（U_O2/H2O2⁰=0.7 V）。在0.4 V vs. RHE下，該BP/CoSe₂催化劑對H₂O₂產物實現了91%的法拉第效率（FE）。此外，BP/CoSe₂催化劑可以在酸性電解質的流動電池反應器中以1530 mg L^-1 h^-1 cm^-2的穩定、高產率將O₂轉化為H₂O₂。光譜學和密度泛函理論（DFT）計算研究共同揭示了BP誘導的CoSe₂中的表面電荷重新分布，導致了有利的表面電子結構，從而削弱了HOO*吸附，進而增強了形成H₂O₂的動力學。

圖1. DFT計算

圖2. BP/CoSe₂催化劑的表征

圖3.生產H₂O₂的電化學ORR性能

圖4.各種催化劑的光譜分析

總之，作者報道了一種新的具有低成本的催化劑，其包含錨定在CoSe₂上的少層BP，它可以在酸性電解質中以優異的選擇性和反應性催化O₂的2e^–還原為H₂O₂。基于同步加速器的X射線光譜研究與DFT計算相結合，揭示了BP的電子特性在CoSe₂中引起了相當大的表面電荷重新分布，這不僅導致HOO*的吸附減弱，從而避免了O-O鍵斷裂，而且還促進HOO*中間體質子化生成H₂O₂。該工作為設計高性能無貴金屬催化劑提供了一條新途徑，該催化劑能夠在酸性介質中高效電合成H₂O₂。

Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe₂ for Electrochemical H₂O₂ Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202205414.

https://doi.org/10.1002/adma.202205414.

Nat. Commun.：高水合的順磁性無定形碳酸鈣納米團簇作為MRI造影劑

在自然界中，無定形碳酸鈣（Amorphous calcium carbonate, ACC）在碳酸鈣形成的早期階段作為瞬態前體起著關鍵作用。然而，由于其在水溶液中不穩定，在生物醫學中仍很少成功利用無定形碳酸鈣。基于此，中國科學技術大學俞書宏院士、合肥工業大學陸楊教授和德國康斯坦茨大學Helmut C?lfen（共同通訊作者）等人報道了順磁性釓（Gd）離子和ACC之間的相互作用，在Gd嵌入的高度水合類碳酸鹽環境和聚（丙烯酸）存在下產生超細順磁性無定形碳酸鹽納米團簇。在這種無定形體系中，釓離子與聚（丙烯酸）結合有助于增強納米團簇的水合水和穩定性，而碳酸鹽對釓離子的限制提高了生物相容性和性能，表明所得產品具有顯著的MRI造影劑性能。

此外，作者還發現了順磁性鑭系元素釓離子和ACC之間的相互作用，有助于在所制備的無定形復合納米團簇中最大化水合物含量和高縱向弛豫。對比正常的ACC，順磁性無定形碳酸鹽納米團簇（ACNC）具有較高的水鈣比（水/Ca?=?7.2）（比值保持在約0.4-1.9不變）。得益于高含水量，ACNC具有高縱向弛豫率（在3.0? T下為37.93?±?0.63?mM^-1·s^-1），比市售的釓噴酸MR造影劑（Gd-DTPA）高10倍，并且對離子泄漏具有高度抵抗力，因此它可以作為潛在的MR造影劑。總之，該工作制備的無定形碳酸鹽納米團簇表現出極好的成像性能和優異的穩定性，為設計磁共振造影劑提供了一種有前景的策略。

圖1. ACNC含水量高

圖2. ACNC的MRI性能

圖3.穩定性研究

圖4.體內MR血管造影

圖5. ACNC的代謝

總之，該研究證實了順磁性鑭系釓離子和ACC之間的相互作用，有利于最大化獲得的無定形復合納米團簇中的含水量。在室溫下通過簡便的一鍋法合成該材料，可實現大規模且具有低成本的生產。重要的是，這種高水含量有助于釓基納米團簇的透明MRI對比增強。結合它們的低毒性、部分腎清除和易于大規模生產的潛力，該工作能夠進一步確定ACC復合材料的生物醫學潛力，作者預計未來它可能會導致基于無定形納米團簇的下一代更有效的診斷劑。

Highly hydrated paramagnetic amorphous calcium carbonate nanoclusters as an MRI contrast agent. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32615-3.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32615-3.

Angew. Chem. Int. Ed.：水凝膠網絡實現連續再生太陽能轉換為氫氣

軟物質催化體系（Soft matter catalyst system）可以對其納米結構和表面性質進行可控控制，具有開發可再生能源的潛力。基于此，中國科學技術大學俞書宏院士和合肥工業大學從懷萍教授（共同通訊作者）等人首次報道了一種雙-約束腔工程策略，通過在堅固的海綿骨架內原位聚合Pt-SR配位觸發的聚合物凝膠網絡，構建了一種用于水分解的智能和高性能水凝膠光催化劑。由于凝膠網絡中的尺寸限制效應和海綿狀網絡的協同空間限制所帶來的納米腔獨特的熱力學和動力學性質，該水凝膠催化劑在可見光照射下表現出的光催化產生H2速率為3.27 mmol h^-1 g^-1，轉換頻率（TOF）為4568 H₂ h^-1，比無限制的催化劑高近4.5倍。

此外，通過在水凝膠框架上原位生長導電聚合物，可顯著提高TOF為7819 H₂ h^-1的催化活性，從而提高了光生電荷載流子的分離效率。更重要的是，通過新開發的光學再生方法可以成功實現失活水凝膠催化劑的連續再生，其中硫端聚合物鏈作為動態刷去除金屬催化劑表面的碳質沉積物，并在近紅外照射下調節納米腔。通過這種方式，長期使用后腐爛的水凝膠催化劑的H₂析出速率從原始活性的26%提高到72%，展示了其在可持續太陽能轉化為可再生能源方面的巨大實際應用潛力。

圖1.響應性PNPN水凝膠的設計和制備

圖2.操控有組織的納米腔

圖3.光催化析氫性能

圖4. NIR誘導的連續催化劑再生

圖5. 增強電荷分離以促進析氫

總之，作者展示了一種雙封閉腔工程策略——將軟的、動態響應的含納米腔凝膠網絡與穩健的微孔海綿網絡相結合，構建了一種具有連續再生能力的高性能復合水凝膠催化劑，用于光催化制氫。通過Pt-SR配位聚合過程對納米腔結構進行可控控制，為納米約束效應引起的水分子提供了優越的質子遷移率和蒸發焓。此外，作者還開發了一種光學動力學Pt-SR配位觸發的再生方法，實現了連續催化劑再生，并將H₂產率提高了3倍。該工作為構建先進的智能催化劑體系提供了一條簡便有效的途徑，該體系基于有序的納米/微米結構和催化劑表面性質的合理設計。在有效的OER助催化劑的協同作用下，該策略有望促進發現新型智能軟平臺作為光催化系統，實現光催化整體水分解產生H₂和O₂的可能性。

Double Confinement Hydrogel Network Enables Continuously Regenerative Solar-to-Hydrogen Conversion. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209687.

https://doi.org/10.1002/anie.202209687.

俞書宏院士簡介

俞書宏，中國科學技術大學化學與材料科學學院教授、合肥微尺度物質科學國家研究中心納米材料與化學研究部主任、中國科學院強磁場科學中心副主任。2019年當選中國科學院院士。其它信息詳見課題組網頁：http://staff.ustc.edu.cn/~yulab/wgroup.html.

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