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1. Nat. Synth.：有機硼催化劑實現CO₂和環氧化物的精密共聚

二氧化碳（CO₂）和環氧化物的共聚是一種緩解人為碳排放和不可降解塑料污染的工業相關手段。然而，很少有研究集中在控制醚和碳酸酯段的鏈結上，而該過程決定了材料的性能?；诖?，浙江大學伍廣朋教授（通訊作者）等人報道了通過使用一系列明確的雙核有機硼催化劑對醚和碳酸酯鏈段的精確控制。

通過改變催化劑結構和優化反應條件，在環氧丙烷/CO₂共聚物中的交替碳酸酯含量在3.0-95.2%的寬范圍內得到精細調節，聚醚含量在<0.1%-97.0%之間任意變化。通過核磁共振光譜、水解衍生實驗和單晶X射線衍射鑒定出獨特的微結構-ABB-鍵。

密度泛函理論（DFT）計算表明，-ABB-微觀結構源自區域選擇性定向的共聚過程。通過分析四種催化劑的晶體結構及其催化性能，作者量化了環氧丙烷/CO₂共聚中雙核有機硼催化劑結構與序列選擇性（-AB-、-ABB-和-ABn-，n?≥?3）之間的相關性，這應該能夠為這種可持續轉型提供新的催化劑設計。

Precision copolymerization of CO₂ and epoxides enabled by organoboron catalysts. Nat. Synth., 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00137-x.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00137-x.

2. J. Am. Chem. Soc.：周期性1D單原子陣列

在納米尺度上，將單個原子有序地組裝成高度周期性的聚集體是一個有趣且具有挑戰性的高精度原子制造過程?；诖耍?strong>中國科學技術大學吳宇恩教授和周煌博士、中國科學院大學周武教授（共同通訊作者）等人報道了在平面內薄膜表面收縮可以誘導分子自組裝，以非常規的分布排列單個原子，使其在碳條紋上形成周期性的一維偏析，即一維單原子陣列（one-dimensional single-atom arrays，SAA）。

在熱驅動和氯化鈉模板的幫助下，金屬酞菁（MPc）分子逐漸聚集熔化形成薄膜，并伴隨著表面收縮、自組裝和深度碳化。此外，在納米尺度上，這些周期性平行陣列是由MPc分子間π-π疊加作用而形成的。在原子尺度上，單原子被垂直酞菁衍生的多層石墨烯穩定。

因此，這可以顯著改變石墨烯（graphene）最外層的單原子位點的電子結構（如基于鐵的SAA），從而優化氧中間體的吸附能，進而獲得無序單原子的優異氧還原反應（ORR）性能。該研究結果為有序的單原子制備（如Fe, Co和Cu）提供了一條通用途徑，并理解了有序分配和催化性能之間的關系。

Periodic One-Dimensional Single-Atom Arrays. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c05572.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c05572.

3. Adv. Mater.：Pt_doped@MoC_x助力HER

鉑（Pt）基催化劑在氫化學和電化學的多種催化應用中，例如析氫反應（HER）占據關鍵位置。然而，由于電子軌道的能級分布不同，吸附在載體上的Pt原子通常會導致金屬Pt的電子結構和HER行為嚴重失配?；诖?，四川大學程沖研究員和邱邐教授、南方科技大學王陽剛副教授以及南京航空航天大學王毅教授（共同通訊作者）等人報道了使用具有強Pt-O-金屬共價鍵的以Pt為中心的多金屬氧酸鹽框架在金屬碳化物（即Pt_doped@WC_x和Pt_doped@MoC_x）中設計晶格限制的原子Pt。

實驗測試發現，Pt_doped@WC_x和Pt_doped@MoC_x都表現出與Pt@C競爭的HER性能。值得注意的是，碳化鎢（WC）中晶格受限的原子Pt（Pt_doped@MoC_x，Pt和W的原子半徑均為1.3 ?）表現出接近零的價態和與金屬Pt相似的電子結構，從而提供匹配的能級分布Pt 5d_z2和H 1s軌道和類似的酸性析氫行為。因此，在吸附H*時提供與金屬Pt表面相似的催化行為，遠優于吸附的Pt位點在WC（Pt_ads@WC_x）上。

此外，WC降低了水的解離能壘，有利于水解離和H*傳輸，在堿性條件下Pt_doped@MoC_x的質量活性（在?=150 mV時為49.5 A mg_Pt^-1）是Pt@C的40倍?？傊?，合成的Pt_doped@MoC_x在酸性和堿性溶液中均顯著優于許多已報道的Pt基HER催化劑。這些發現為構建用于廣泛催化反應的急需的原子級催化劑提供了一種新的通用途徑。

Crystalline Lattice-Confined Atomic Pt in Metal Carbides to Match Electronic Structures and Hydrogen Evolution Behaviors of Platinum. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206368.

https://doi.org/10.1002/adma.202206368.

4. Adv. Energy Mater.：增強空氣活化助力高效生產氨

氨（NH₃）作為肥料的主要成分，與農業息息相關。此外，NH₃因其高能量密度、含氫量高而在氫經濟中引起廣泛關注。因此，迫切需要開發一種新的NH₃合成技術來替代傳統的Haber-Bosch工藝?；诖耍?strong>吉林大學鄢俊敏教授（通訊作者）等人報道了通過將非熱等離子體氧化與電還原相結合，以實現高效的兩步合成NH₃。

作者首先將等離子體與Ti起泡器集成在一起，并且在等離子體和Ti起泡器的雙重作用下，在NaOH吸收液中有效產生硝酸鹽/亞硝酸鹽（NO_x^–），產率最高達到55.29 mmol h^-1。等離子體生成的NO_x^–水溶液直接用作后續電催化硝酸鹽/亞硝酸鹽還原反應（eNO_xRR）的電解質，并制備了富含氧空位的Co₃O₄納米顆粒（Co₃O₄ NPs）作為催化劑。

密度泛函理論（DFT）計算表明，氧空位的引入使其相鄰的Co原子具有更高的活性，從而促進了NO_x^–的吸附和加氫，同時抑制了析氫反應（HER）。因此，富含氧空位的Co₃O₄ NPs具有39.60 mg h^-1 cm^-2的顯著NH3產率、法拉第效率（FE）高達96.08%和大電流密度（376.48 mA cm^-2），優于已報道的N₂或NO_x^–電還原。該工作不僅證明了以可持續的方式從空氣中合成工業NH₃的可行性，而且有助于未來對整個NH₃生成反應體系進行創新，包括反應路線、裝置和催化劑。

Efficient Ammonia Production Beginning from Enhanced Air Activation. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202105.

https://doi.org/10.1002/aenm.202202105.

5. Nano Energy：Co-BCN催化劑助力增強光熱CO加氫

太陽能驅動的費-托合成（Fischer-Tropsch synthesis, FTS）是一種生產增值碳氫化合物太陽能燃料的有前景的途徑?；诖?，中科院理化技術研究所張鐵銳研究員和李振華助理研究員、華中師范大學歐陽述昕教授（共同通訊作者）等人報道了一種在CN載體中摻雜硼（B）來調節Co-BCN催化劑界面電子結構的方法，以提高光熱FTS中烴類產物的產率。

在太陽光照射下，優化后的Co-BCN催化劑在CO轉化率超過40%的情況下，實現了96.9%的烴選擇性，分別是Co-CN和Co-C催化劑的4.3倍和10.2倍。詳細表征表明，Co納米金屬和BCN載體之間的電子轉移隨著摻雜水平的增加而增強，其中界面處的電子結構被調制。

進一步的化學吸附實驗和原位漫反射紅外光譜證實，Co-BCN中富電子界面的形成可以在H*的幫助下促進CO活化，從而提高CO的轉化率。該工作不僅為調控界面電子以增強光催化活性鋪平了道路，而且為合理設計和制備高效催化劑提供了一種有前景的策略。

Boron-doped CN supported metallic Co catalysts with interfacial electron transfer for enhanced photothermal CO hydrogenation. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107723.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107723.

6.?Adv. Funct. Mater.：功能化苝酰亞胺聚合物高效光催化OER

開發出具有高析氧反應（OER）速率的有機共軛光催化劑（organic conjugated photocatalyst）仍然是一個挑戰。其中，功能化有機聚合物（functionalization organic polymer）光催化劑是提高光催化性能的一種有效途徑?；诖耍?strong>南京大學王英教授（通訊作者）等人報道了一系列苝酰亞胺聚合物（perylene imide polymers, PDIs），包括PDI-1、PDI-2和PDI-3，其通過在PDI的bay位置引入不同數量的苯基來制備，并研究了取代基數量對電荷分離和光催化活性的影響。

實驗結果表明，在沒有任何助催化劑的可見光照射下，單取代PDI的氧氣（O₂）析出速率最高，為2524.88 μmol g^-1 h^-1。其優異的性能歸因于推挽式分子內電荷轉移和高結晶度，顯著促進了光生電荷的分離和轉移。隨著取代基數量的增加，O₂的析出率急劇下降，因為在PDI的bay位置引入更多的基團降低了PDI核心的電荷局部激發，并占據了O₂的析出活性位點。

此外，作者還發現增加電子給體取代基的數量會嚴重破壞結晶度，導致OER速率下降。該工作突出了一種合理的結構改性策略，通過給電子基團的單取代來提高 PDI 聚合物的 O2 釋放速率。

Bay-Monosubstitution with Electron-Donating Group as an Efficiently Strategy to Functionalize Perylene Imide Polymer for Enhancing Photocatalytic Oxygen Evolution Activity. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202205895.

https://doi.org/10.1002/adfm.202205895.

7. Natl. Sci. Rev.：苯并雙噻唑基COF助力光催化制氫

二維共價有機骨架（2D COFs）因其結構和功能的多樣性而有望用于光催化，但與無機骨架對比，其活性通常較低。為充分發揮其潛力，需要在不同尺度上合理地調控它們的結構以及表面特性?；诖?，蘇州大學李彥光教授和浙江大學陸俊教授（共同通訊作者）等人報道了基于苯并雙噻唑（benzobisthiazole, BBT）的共價有機骨架（COFs）作為制氫的優良光催化劑（BBT-COF）。

表征測試發現，BBT-COF具有高結晶度，具有有序的2.5 nm寬的圓柱形中孔和良好的水潤濕性。這些結構優勢為BBT-COF光催化劑提供了快速的電荷載流子動力學，正如一系列光譜表征所證明的那樣，以及當懸浮在溶液中或負載在三聚氰胺泡沫上時具有出色的催化性能。

在可見光照射下，BBT-COF光催化劑能夠以487 μmol h^-1的產率（或48.7 mmol g^-1 h^-1的質量比速率）實現高效穩定的析氫，遠遠優于現有的技術水平。此外，作者還證明了氫氣的產生可以在化學計量上與生物質的氧化轉化相結合，例如糠醇轉化為2-糠醛。該研究強調了基于COF的光催化在與目前占主導地位的基于無機的光催化相媲美，甚至超越的巨大潛力。

Highly crystalline and water-wettable benzobisthiazole-based covalent organic frameworks for enhanced photocatalytic hydrogen production. Natl. Sci. Rev., 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac171.

https://doi.org/10.1093/nsr/nwac171.

8. Nano Research：Bi/NPC電催化劑助力NRR制氨

氮氣（N₂）電還原反應（N₂ electroreduction reaction, NRR）為使用清潔能源生產氨氣（NH₃）提供了一種可行的替代方案。然而，它仍然受到相當低的NH₃產率和法拉第效率（Fe）的阻礙，主要是由于競爭性析氫反應（HER）和極其穩定的N≡N鍵?；诖?，皇家墨爾本理工大學馬天翼教授和遼寧大學孫穎副教授（共同通訊作者）等人報道了通過高溫熱解雙沸石咪唑骨架（ZIF）并進行磷化，將鉍納米顆粒（Bi NPs）成功嵌入N和P共摻雜碳納米片（Bi/NPC）中，并用作NRR制NH₃的高效催化劑。

在0.1 M KHCO₃電解液中，Bi/NPC表現出優異的NRR性能，在電壓為-0.6 V vs. RHE時NH₃產率為3.12 μg·h^-1 cm^-2，并且電壓為-0.4 V vs. RHE時FE為13.58%，同時在環境條件下具有長達36 h的顯著穩定性。這種優異的NRR催化活性主要歸功于固有的電催化NRR活性與Bi的惰性HER活性、N摻雜劑促進N₂的吸附和活化以及優異的電導率和大的比表面2D層狀碳基質的面積。

值得注意的是，P摻雜劑提供的H源促進了吸附N的氫化，從而進一步提高了堿性電解質中的NRR性能。Bi/NPC的超長耐久性歸因于高度分散的Bi催化活性中心限制在N和P共摻雜碳納米片的骨架中，這抑制了Bi中心的團聚。該工作為設計和制備用于NRR的高性能Bi基電催化劑提供了一條新途徑。

Bismuth stabilized by ZIF derivatives for electrochemical ammonia production: Proton donation effect of phosphorus dopants. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4765-9.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4765-9.

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