本文報道了一種通用而簡單的單原子合金(single-atom alloy, SAA)策略
將金屬基催化劑封裝在碳殼內是一種常用的策略,可以提高其在各種惡劣條件下的耐久性,同時提高其催化活性。然而,這種碳封裝對于直接改變材料的表面原子/電子構型帶來了顯著的復雜性,從根本上阻礙了其催化性能的精確調整。
基于此,天津大學梁驥教授和侯峰副教授、中科院金屬研究所尹利長研究員以及英國薩里大學劉健副教授(共同通訊作者)等人報道了一種通用而簡單的單原子合金(single-atom alloy, SAA)策略,用于將SAA NP核家族與外部N-摻雜碳鞘集成,可以有效地闡述它們的表面電子結構并提高電催化性能。
在該材料家族中,摻雜在NP核中的單個金屬原子可以遠程調節碳鞘表面的電子結構,因此通過簡單地選擇不同的二次金屬摻雜劑可以控制它們的電催化性能。具體而言,利用ZIF-67作為“氮化鈷碳”前體,其中鈷可以原位催化N摻雜碳結構(如碳鞘)的構建,同時Co和N摻雜碳層間的協同效應也導致各種過程的電催化行為增強。此外,Co NPs最初具有中等的H鍵能,對于電催化HER過程相當重要。
ZIF-67的高溫碳化產生的明確的結構和豐富的孔結構將進一步加速與氧相關的傳質,從而提高OER和ORR的電催化性能。其中,摻Ru的SAA NP核表現出優異的整體水分解能力,在電流密度為10 mA cm-2時,所需電壓非僅為1.55 V,質量活性為1251 mA mgRu-1和優異的耐久性。而具有Ir摻雜SAA NP核的氧還原反應(ORR)具有出色的催化性能,半波電位為919 mV。因此,這種集成策略應推動SAA材料設計的前沿,以精細調節其表面電子特性和多功能性。
Carbon-Shielded Single-Atom Alloy Material Family for Multi-Functional Electrocatalysis.?Adv. Funct. Mater.,?2022, DOI: 10.1002/adfm.202205654.
https://doi.org/10.1002/adfm.202205654.
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