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黃小青/李有勇ACS Nano: Ru基材料相工程起大作用！實現(xiàn)高性能雙功能氫催化

過渡金屬的物理化學(xué)性質(zhì)和催化性能具有高度的相依賴性。Ru基納米材料是析氫反應(yīng)(HER)和氫氧化反應(yīng)(HOR)的優(yōu)良催化劑，但目前研究大多局限于傳統(tǒng)的Ru-六方密排(hcp)，原因主要是由于難以合成純的Ru-面心立方相(fcc)。

基于此，廈門大學(xué)黃小青和蘇州大學(xué)李有勇等通過膠體法制備了MoO_x改性的純fcc相Ru納米樹枝狀大分子(MoO_x-Ru fcc)，然后通過相變得到MoO_x-Ru hcp，以研究雙功能HER和HOR的晶體相依賴性催化。

電化學(xué)測量表明，MoO_x-Ru fcc和MoO_x-Ru hcp表現(xiàn)出很強的相依賴性催化性能。在1.0 M KOH 和0.5 M H₂SO₄溶液中，MoO_x-Ru fcc在10 mA cm^-2電流密度下的HER過電位分別為20 mV和15 mV，遠低于MoO_x-Ru hcp(34 mV和26 mV)；

對于HOR，MoO_x-Ru fcc上的交換電流密度也大于MoO_x-Ru hcp，并且MoO_x-Ru fcc還具有更高的穩(wěn)定性。因此，MoO_x-Ru的HER和HOR性能高度依賴于相，具有fcc結(jié)構(gòu)的Ru顯著優(yōu)于hcp相。

密度泛函理論(DFT)計算表明，當(dāng)用MoO_x對Ru進行修飾時，Ru fcc相呈現(xiàn)出比Ru hcp相更優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性；與fcc相的(111)表面上的相比(ΔG_H=-0.67 eV，ΔG_OH=-0.20 eV)，在hcp相的(101)表面上質(zhì)子和羥基表現(xiàn)出過強的吸附(ΔG_H=-1.57 eV，ΔG_OH=-2.13 eV)，并且在MoO_x的改性作用下，降低了fcc相(111)表面上的質(zhì)子和羥基吸附，提高了HER和HOR催化性能。

這項工作突出了相工程在構(gòu)建高效電催化劑中的重要性，并為開發(fā)其他金屬基材料的相工程以實現(xiàn)多樣化的應(yīng)用提供了指導(dǎo)。

Phase Engineering of a Ruthenium Nanostructure toward High-Performance Bifunctional Hydrogen Catalysis. ACS Nano，2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c05776

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