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?大化所JACS: 乙烯選擇性接近100%!具有In原子分散位點的主族催化劑用于高效氧化脫氫

本文制備了一種主族氧化銦催化劑,該催化劑具有原子分散的In位點,以實現高效催化氧化脫氫。

?大化所JACS: 乙烯選擇性接近100%!具有In原子分散位點的主族催化劑用于高效氧化脫氫
眾所周知,過渡金屬氧化物是優異的氧化脫氫催化劑,因為它們具有出色的烷烴活化能力。然而,由于烯烴比烷烴更具反應性,因此它們的烯烴產率較差,這掩蓋了催化劑的優點。
基于此,中科院大連化物所王曉東田鳴等制備了一種主族氧化銦催化劑,該催化劑具有原子分散的In位點,以實現高效催化氧化脫氫。
?大化所JACS: 乙烯選擇性接近100%!具有In原子分散位點的主族催化劑用于高效氧化脫氫
?大化所JACS: 乙烯選擇性接近100%!具有In原子分散位點的主族催化劑用于高效氧化脫氫
在該項工作中,研究人員通過取代HY超級籠中的布朗斯臺德酸位(BAS)的質子錨定,使得其乙烯產率高達60%,遠遠超過大多數迄今為止報道的過渡金屬氧化物的乙烯產率。
實驗和理論表征結果表明,具有[InOH]2+局部結構的單原子被確定為能夠激活乙烷的活性位點,并且通過In2O3的選擇性氫氧化形成的H2O可以維持孤立的[InOH]2+位點納米粒子。
?大化所JACS: 乙烯選擇性接近100%!具有In原子分散位點的主族催化劑用于高效氧化脫氫
因此,所制備的具有活性In單原子的選擇性主族氧化銦催化劑實現了高效氧化脫氫,其在乙烷轉化率為80%的條件下表現出80%的乙烯選擇性,并且由于活性分離的[InOH]2+位點和選擇性In2O3納米顆粒的存在,實現了60%的乙烯收率,優于最先進的過渡金屬氧化物催化劑。總的來說,這項研究證明了利用主族元素進行催化反應的可能性,并且為更合理地設計高效選擇性氧化催化催化劑提供了策略。
Main-Group Catalysts with Atomically Dispersed In Sites for Highly Efficient Oxidative Dehydrogenation. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c04926

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