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?北科Angew.: 周期性中斷鍵合以重新形成GDY離域電子態，顯著促進電催化HER

π電子構型在無金屬碳催化劑中起著關鍵作用，其離域程度以催化活性占主導地位。然而，對固有π電子的精確和精確的靶向調控仍然具有挑戰性。基于此，北京科技大學張躍和康卓等基于對GDY中不同化學鍵的理論篩選，啟動了一種化學鍵靶向的物理剪切策略來觸發Csp-Csp²鍵的周期性中斷。

一系列光譜表征結果表明，可控物理輻照引發的Csp-Csp²的鍵合行為的周期性中斷可以重新形成離域電子態，從而在原子水平上優化GDY的空間和電子結構。優化后的GDY催化劑在0.5 M H₂SO₄中具有優異的HER性能，其在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為94 mV，Tafel斜率為45 mV dec^-1。

理論計算表明，GDY催化劑優異的HER性能可歸因于電子在GDY中進行了離域，可以通過增強苯環的電子軌道填充來激活苯環附近的sp-C位點，顯著增強苯環附近sp-C位點的催化活性，優化氫離子吸附解離能壘。該項研究揭示了化學鍵靶向策略對GDY離域電子態的影響機制，并且該項工作所提出的周期性鍵中斷概念可以擴展到GDY之外的其他碳基催化劑，并為從原子水平精心設計高性能的非金屬催化劑以推動π電子離域極限提供了指導。

Periodically Interrupting Bonding Behavior to Reformat Delocalized Electronic States of Graphdiyne for Improved Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202211094

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