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同濟趙國華Angew.: 首次報道！Pd-Cu金屬-磷位點在光電化學NO3-還原中完全形成N≡N鍵

將NO₃^–轉化為無毒無害的N₂，可以避免副產物亞硝酸鹽(亞硝酸鹽)和銨態氮(NH₄⁺)對水的二次污染。此外，它還可以幫助恢復自然氮循環的平衡。雙金屬催化體系因其NO₃^–轉化速度快和易于控制催化活性位點的優點而得到了廣泛的研究。然而，NO₃^–還原過程伴隨著許多副產物，導致N₂選擇性較低。因此，如何在確保高選擇性N≡N鍵的同時快速轉化NO₃^–，需要深入了解雙金屬在原子尺度上的協同效應。

基于此，同濟大學趙國華課題組通過一種原位光還原策略制備了雙原子Pd-Cu金屬磷位點催化劑，可以在NO₃^–快速轉化過程中實現高選擇性的N≡N鍵合。

該項工作中所制備的催化劑是第一個報道的雙原子錨定在磷烯中作為NO₃^–還原的催化劑。研究人員通過球差校正掃描透射電子顯微鏡(STEM)和X射線吸收光譜(XAS)揭示了催化劑的PdCuP₄配位環境。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，PdCu納米顆粒催化劑比PdCu雙原子催化劑在NO₃^–還原過程中更有利于N-O鍵的斷裂和N≡N鍵的形成，這是因為PdCu雙原子與相鄰的P原子之間形成共價鍵促進了NO₃^–的熱力學吸附。

此外，Pd原子對N的強吸附使Cu表面NO₃^–中N-O鍵的鍵長從1.24 ?增加到1.27?，從而促進了N-O鍵的斷裂；同樣，Cu原子對O的強吸附也使亞硝酸鹽和NO在鈀表面的N-O鍵的鍵長分別增加到1.28A和1.29A；最后，靠近Pd原子表面的兩個Pd-N在熱力學作用下實現了快速的N≡N鍵合。

因此，PdCu雙原子催化劑具有96.3%的NO₃^–去除率，95.2%的N₂選擇性以及84.5%的高法拉第效率。該項工作對雙原子催化劑在NO₃^–還原過程中的協同效應的深入了解有助于理解異核雙原子催化劑在其他催化過程中的催化機制，并拓展異核雙原子催化劑的設計和應用。

Diatomic Pd-Cu Metal-Phosphorus Sites for Complete N≡N Bond Formation in Photoelectrochemical Nitrate Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202211373

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