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段昊泓Angew:Ru1Cu SAA催化劑促進5-羥甲基糠醛電催化加氫

本文報道了一種在Cu納米線(Cu NWs)上具有孤立的Ru原子的Ru1Cu單原子合金(Ru1Cu SAA)催化劑。

段昊泓Angew:Ru1Cu SAA催化劑促進5-羥甲基糠醛電催化加氫
生物質(zhì)衍生的 5-羥甲基糠醛(5-hydroxymethylfurfural, HMF)的電化學(xué)還原代表了一種避免使用化石燃料和氫氣的可持續(xù)增值化學(xué)品生產(chǎn)的優(yōu)雅途徑。然而,電極(Cu、Bi、Pb)的高電壓和低活性阻礙了反應(yīng)效率。基于此,清華大學(xué)段昊泓副教授等人報道了一種在Cu納米線(Cu NWs)上具有孤立的Ru原子的Ru1Cu單原子合金(Ru1Cu SAA)催化劑。
段昊泓Angew:Ru1Cu SAA催化劑促進5-羥甲基糠醛電催化加氫
在文中,作者展示的Ru1Cu SAA催化劑在較低的電位下表現(xiàn)出高效的HMF轉(zhuǎn)化為DHMF,并具有增強的活性和法拉第效率(FE)。在-0.3 V vs. RHE時,Ru1Cu SAA對DHMF的FE為85.6%,且產(chǎn)率為0.47 mmol·cm-2·h-1,遠遠超過Cu對應(yīng)物(產(chǎn)率為0.08 mmol·cm-2·h-1,F(xiàn)E為71.3%)。值得注意的是,Ru1Cu在高HMF濃度(100 mM)測試中保留了87.5%的FE,優(yōu)于大多數(shù)以前的報告。
段昊泓Angew:Ru1Cu SAA催化劑促進5-羥甲基糠醛電催化加氫
通過結(jié)合操作電化學(xué)阻抗譜(EIS)和其他電化學(xué)技術(shù)進行的動力學(xué)研究表明,Ru1Cu和Cu存在不同的機制。單原子Ru在促進水解離中起著關(guān)鍵作用,因此增加了H*的表面覆蓋率,這反過來又減少了HMF的羰基,通過ECH機制提供了DHMF。該發(fā)現(xiàn)提供了一種有前景的ECH催化劑設(shè)計策略,通過在合金中設(shè)計單原子位點來增強H*的形成以實現(xiàn)生物質(zhì)升級。
段昊泓Angew:Ru1Cu SAA催化劑促進5-羥甲基糠醛電催化加氫
Electrocatalytic Hydrogenation of 5-Hydroxymethylfurfural Promoted by a Ru1Cu Single-Atom Alloy Catalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209849.
https://doi.org/10.1002/anie.202209849.

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