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電化學(xué)CO₂還原反應(yīng) (CO₂RR) 為將綠色能源轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)原料和燃料提供了一種經(jīng)濟(jì)可行的方法。在氧化基預(yù)催化劑的認(rèn)識和合成方面取得了很大進(jìn)展；然而，它們在操作條件下局部結(jié)構(gòu)的動態(tài)變化仍然阻礙了它們的進(jìn)一步應(yīng)用。

在這里，華東理工大學(xué)楊化桂、劉鵬飛、上海同步輻射光源姜政等報(bào)告了一種分子扭曲的 Bi₂CuO₄ 預(yù)催化劑，用于高效地將 CO₂ 轉(zhuǎn)化為甲酸鹽。X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）結(jié)果和理論計(jì)算表明，具有分子狀[CuO₄]^6-單元旋轉(zhuǎn)的扭曲結(jié)構(gòu)更有利于樣品的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。Operando XAFS和掃描透射電子顯微鏡 (STEM) 結(jié)果證明，在 CO₂RR 之后，扭曲的樣品中可以保留相當(dāng)多的晶格氧。扭曲樣品的電化學(xué)測量顯示出優(yōu)異的活性和選擇性，在-400 mV的極低過電位下具有194.6 mA cm^-2 的高甲酸鹽部分電流密度。進(jìn)一步的原位表面增強(qiáng)紅外吸收光譜 (SEIRAS)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，保留的氧可以優(yōu)化*OCHO中間體的吸附，從而提高CO₂RR性能。

還采用DFT計(jì)算來探索HCOOH的形成機(jī)制和保留氧的作用。根據(jù)實(shí)驗(yàn)信息，我們構(gòu)建了基于Bi(012)的具有代表性的Bi-Cu和 Bi-O-Cu 模型，如圖 S20 所示。首先研究了CO₂RR 的機(jī)理，通過比較不同反應(yīng)步驟的吉布斯自由能（圖 5b 和圖 S21），我們證實(shí) Bi-O-Cu 可以保持較高的選擇性將 CO₂ 轉(zhuǎn)化為甲酸鹽。然后考慮了兩種甲酸鹽形成機(jī)制（圖 5b）：（i）*COOH 機(jī)制，即* + CO₂+ H⁺/e^–→ COOH + H⁺/e^–→ HCOOH 和（ii）OCHO 機(jī)制，即* + CO₂+ H⁺/e^–→ *OCHO + H⁺/e^–→ HCOOH，對應(yīng)于兩種不同的中間體，即 *COOH 和 *OCHO。從圖 5c 可以看出，在Bi-Cu 或Bi-O- Cu上，*COOH的產(chǎn)生與*OCHO 相比更吸熱，因此*OHCO機(jī)制對于HCOOH的形成更可行，這與報(bào)道的其他結(jié)果一致。

此外，通過比較 Bi-Cu和Bi-O-Cu 上*OCHO機(jī)制的能量分布，我們可以發(fā)現(xiàn)在 Bi-Cu上，*OCHO加氫 (*OCHO + H⁺/e^–→ HCOOH) 速率-*HCOOH形成的限制步驟，對應(yīng)于 0.58 eV 的大吉布斯自由能變化；相比之下，*OCHO形成的限速步驟 (* + CO₂+ H⁺/e^–→ OCHO + H⁺/e^–) 在 Bi-O-Cu上更容易，由于吸附相對較弱，Bi-O-Cu僅吸熱0.27eV中間體*OCHO比Bi-Cu上。通常，由于*OCHO的吸附較弱，Bi-O-Cu 更利于 HCOOH 的形成。

Yuanwei Liu, Zhen Xin Lou, Xuefeng Wu, Bingbao Mei, Jiacheng Chen, Jia Yue Zhao, Ji Li, Hai Yang Yuan, Minghui Zhu, Sheng Dai, Chenghua Sun, Peng Fei Liu, Zheng Jiang, Hua Gui Yang. Molecularly Distorted Local Structure in Bi2CuO4 Oxide to Stabilize Lattice Oxygen for Efficient Formate Electrosynthesis. Adv. Mater. 2022.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202202568

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?楊化桂/劉鵬飛/姜政AM：局部畸變Bi2CuO4促進(jìn)甲酸鹽電合成

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