氨(NH3)作為肥料的主要成分,與農業息息相關。此外,NH3因其高能量密度、含氫量高而在氫經濟中引起廣泛關注。因此,迫切需要開發一種新的NH3合成技術來替代傳統的Haber-Bosch工藝。基于此,吉林大學鄢俊敏教授(通訊作者)等人報道了通過將非熱等離子體氧化與電還原相結合,以實現高效的兩步合成NH3。
作者首先將等離子體與Ti起泡器集成在一起,并且在等離子體和Ti起泡器的雙重作用下,在NaOH吸收液中有效產生硝酸鹽/亞硝酸鹽(NOx–),產率最高達到55.29 mmol h-1。等離子體生成的NOx–水溶液直接用作后續電催化硝酸鹽/亞硝酸鹽還原反應(eNOxRR)的電解質,并制備了富含氧空位的Co3O4納米顆粒(Co3O4 NPs)作為催化劑。
密度泛函理論(DFT)計算表明,氧空位的引入使其相鄰的Co原子具有更高的活性,從而促進了NOx–的吸附和加氫,同時抑制了析氫反應(HER)。因此,富含氧空位的Co3O4 NPs具有39.60 mg h-1 cm-2的顯著NH3產率、法拉第效率(FE)高達96.08%和大電流密度(376.48 mA cm-2),優于已報道的N2或NOx–電還原。
該工作不僅證明了以可持續的方式從空氣中合成工業NH3的可行性,而且有助于未來對整個NH3生成反應體系進行創新,包括反應路線、裝置和催化劑。
Efficient Ammonia Production Beginning from Enhanced Air Activation. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202105.
https://doi.org/10.1002/aenm.202202105.
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