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1. Energy Environ. Sci.：Ru_xSACs@FeCo-LDH實(shí)現(xiàn)大電流密度下水分解

單原子金屬物種體系的不穩(wěn)定性和低的大電流密度效率引起了廣泛關(guān)注。其中，如何打破界面對(duì)稱結(jié)構(gòu)，并在層狀雙氫氧化物（LDH）上構(gòu)建穩(wěn)定的多原子異質(zhì)界面變得重要，但對(duì)于大電流密度水分解具有挑戰(zhàn)性。基于此，武漢理工大學(xué)木士春教授和南京曉莊學(xué)院劉蘇莉教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種由鐵-鈷層狀雙氫氧化物（FeCo-LDH）負(fù)載的Ru單原子催化劑（Ru_xSACs@FeCo-LDH）。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Ru_xSACs@FeCo-LDH在電流密度為10和1000 mA cm^-2下表現(xiàn)出極低的析氧反應(yīng)（OER）過(guò)電位，分別為194和246 mV，同時(shí)在電流密度為1000 mA cm^-2下具有高于1000?h的穩(wěn)定性，這些都遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)商業(yè)RuO₂的性能。此外，Ru_xSACs@FeCo-LDH的質(zhì)量活度分別是Ru和FeCo-LDH的2倍和6倍。更重要的是，它只需要1.52 V的電壓即可實(shí)現(xiàn)1000 mA cm^-2的水分解電流密度，并且在運(yùn)行1000? h后幾乎沒(méi)有變化，這是目前已報(bào)道的最高性能。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)活化過(guò)程，在FeCo-LDH表面的原子尺度對(duì)稱破缺界面上原位形成了類Ru-O-TM（Fe、Co和Ni）類納米化合物，促進(jìn)用于OER的Ru-O活性位點(diǎn)的O-O耦合，有利于抑制大電流密度水分解的多雜原子界面不穩(wěn)定性。該策略為提高水分解工業(yè)規(guī)模制氫的單原子穩(wěn)定性提供了機(jī)會(huì)。

Breaking the symmetry of single-atom catalysts enables an extremely low energy barrier and high stability for large-current-density water splitting. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01337A.

https://doi.org/10.1039/D2EE01337A.

2. Adv. Mater.：BP/CoSe₂助力酸性電解質(zhì)中電化學(xué)生成H₂O₂

利用雙-電子氧還原電化學(xué)生成過(guò)氧化氫（H₂O₂）提供了一種綠色方法，以減輕目前對(duì)能源密集型蒽醌工藝的依賴，并有望實(shí)際應(yīng)用。然而，在堿性環(huán)境中，H₂O₂不穩(wěn)定并且會(huì)快速分解。在酸性電解質(zhì)中制備H₂O₂可以防止其分解，但活性、穩(wěn)定和選擇性的電催化劑的選擇受到很大限制。基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書(shū)宏院士和高敏銳教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種過(guò)渡金屬二硫化物納米結(jié)構(gòu)，即用幾層黑磷（BP）納米片功能化二硒化鈷納米帶（CoSe₂ NBs），可以實(shí)現(xiàn)在扶手椅方向的快速電子轉(zhuǎn)移，從而在酸性電解質(zhì)中高選擇性和高效的催化O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，所制備的BP/CoSe₂復(fù)合催化劑表現(xiàn)出極早的0.68 V vs. RHE起始電壓，接近Nernstian電位（U_O2/H2O2⁰=0.7 V）。在0.4 V vs. RHE下，該BP/CoSe₂催化劑對(duì)H₂O₂產(chǎn)物實(shí)現(xiàn)了91%的法拉第效率（FE）。

此外，BP/CoSe₂催化劑可以在酸性電解質(zhì)的流動(dòng)電池反應(yīng)器中以1530 mg L^-1 h^-1 cm^-2的穩(wěn)定、高產(chǎn)率將O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂。光譜學(xué)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究共同揭示了BP誘導(dǎo)的CoSe₂中的表面電荷重新分布，導(dǎo)致了有利的表面電子結(jié)構(gòu)，從而削弱了HOO*吸附，進(jìn)而增強(qiáng)了形成H₂O₂的動(dòng)力學(xué)。

Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe₂ for Electrochemical H₂O₂ Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202205414.

https://doi.org/10.1002/adma.202205414.

3. Adv. Mater.：CoO_x/N-C-ZnO實(shí)現(xiàn)高效的CO₂光還原

盡管存在緩慢的載流子遷移率，但是光催化仍然是一種利用太陽(yáng)能生產(chǎn)綠色燃料的有吸引力和有前途的技術(shù)。其中，設(shè)計(jì)和制備先進(jìn)的建筑材料作為光催化劑是一種有效的方法，以提高基于半導(dǎo)體的光催化系統(tǒng)的性能。基于此，新加坡南洋理工大學(xué)樓雄文教授和內(nèi)蒙古大學(xué)谷曉俊教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種CoOx納米簇修飾金屬有機(jī)框架（MOF）衍生的分級(jí)有序多孔氮和碳共摻雜ZnO（N-C-ZnO）結(jié)構(gòu)的納米反應(yīng)器（CoO_x/N-C-ZnO），用于由可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)CO₂轉(zhuǎn)化為CO。

通過(guò)緊密堆積的PS模板化MOF結(jié)晶，然后通過(guò)兩步受控?zé)峤夂铣闪薈oO_x納米簇修飾的ZnO大孔納米反應(yīng)器（CoO_x/N-C-ZnO）。EXAFS結(jié)果揭示了CoOx簇中Co中心作為活動(dòng)位點(diǎn)的局部環(huán)境。實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)一步表明，CoOx簇不僅可以作為CO₂轉(zhuǎn)化為CO的反應(yīng)開(kāi)關(guān)，而且還可以起到電子陷阱的作用，有效地抑制光生電荷的復(fù)合。與N-C-ZnO相比，密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步闡明了CoO_x/N-C-ZnO中對(duì)CO₂分子具有高親和力的CoOx納米團(tuán)簇的關(guān)鍵作用，其中Co位點(diǎn)d-帶中心的上移PDOS對(duì)氧化還原能力至關(guān)重要。

此外，由于設(shè)計(jì)的具有互連大孔通道的3D有序納米反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)優(yōu)點(diǎn)，CoO_x/N-C-ZnO催化劑在太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)下表現(xiàn)出增強(qiáng)的CO₂光還原性能。該工作開(kāi)發(fā)了一種設(shè)計(jì)精美的光催化劑，可實(shí)現(xiàn)高性能的CO₂光還原，這將為構(gòu)建用于各種太陽(yáng)能-化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程的先進(jìn)催化劑提供新思路。

Implanting CoO_x Clusters on Ordered Macroporous ZnO Nanoreactors for Efficient CO₂ Photoreduction. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202204865.

https://doi.org/10.1002/adma.202204865.

4. J. Am. Chem. Soc.：超薄MONs具有優(yōu)異催化活性

二維（2D）金屬-有機(jī)骨架納米片（metal-organic framework nanosheets, MONs）或膜是一類周期性的結(jié)晶聚合物材料，由于其模塊化結(jié)構(gòu)、高表面積和高縱橫比，它們可能顯示出前所未有的物理化學(xué)性質(zhì)。然而，從多種組分和兩種不同類型的聚合反應(yīng)制備2D MONs仍然具有挑戰(zhàn)性，而且很少研究。基于此，暨南大學(xué)李丹教授和寧國(guó)宏教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過(guò)界面聚合合成MOF薄膜的策略，該策略涉及三種活性單體在一個(gè)受限界面中同時(shí)發(fā)生縮聚和多配位。

MOF薄膜定義明確的層狀結(jié)構(gòu)允許可行且可擴(kuò)展的剝離，以生產(chǎn)具有高達(dá)2000: 1的高縱橫比和超薄厚度（~1.7 nm）的自撐式2D MONs。通過(guò)具有近原子精度的高分辨率TEM圖像揭示了2D MONs中孔結(jié)構(gòu)，其中MONs的酰亞胺鍵在3-12的pH值范圍內(nèi)提供了優(yōu)異的熱（高達(dá)530 °C）和良好的化學(xué)穩(wěn)定性。

更重要的是，MONs在炔烴的硼氫化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和優(yōu)異的可重復(fù)使用性，其中周轉(zhuǎn)頻率（TOF）達(dá)到了41734 h^-1，比已報(bào)道的均相和非均相催化劑的性能高2-4個(gè)數(shù)量級(jí)。

Ultrathin Metal-Organic Framework Nanosheets Exhibiting Exceptional Catalytic Activity. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c06312.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06312.

5. Angew. Chem. Int. Ed.：Ni-Co₃O₄ NSDHN高效光還原稀釋CO₂為可調(diào)合成氣

將二氧化碳（CO₂）光催化轉(zhuǎn)化為合成氣是解決能源和環(huán)境挑戰(zhàn)的一種很有前途的方法。基于此，華南理工大學(xué)李映偉教授和王楓亮（通訊作者）等人報(bào)道通過(guò)連續(xù)原位相變策略，合成了一種在Ni摻雜的Co₃O₄超薄納米片組裝的雙中空納米管（Ni-Co₃O₄ NSDHN），具有Ni-Co雙位點(diǎn)，用于低濃度CO₂的有效光還原。

具有Ni-Co雙金屬位點(diǎn)的Ni-Co₃O₄ NSDHN在稀釋CO₂（10% CO₂/Ar，燃煤發(fā)電站廢氣的典型CO₂濃度）的轉(zhuǎn)化中表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。在可見(jiàn)光和自然太陽(yáng)光的照射下，合成氣的析出率分別高達(dá)170.0和339.9 mmol g^-1 h^-1，在450 nm處的表觀量子產(chǎn)率（apparent quantum yield, AQY）為3.7%。

更重要的是，CO/H₂比率可以在1: 10到10: 1的寬窗口內(nèi)輕松調(diào)整，并保持高合成氣析出率。原位光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Ni-Co雙位點(diǎn)內(nèi)的d-軌道相互作用增加了d_xz/d_yz-2π*和d_z²-5σ的反鍵軌道中的電子，從而削弱了*CO的吸附親和力，*H中間體的吸附位點(diǎn)從過(guò)度金屬（TM）變?yōu)檠踉樱瑥亩軌驅(qū)O₂還原和HER過(guò)程進(jìn)行動(dòng)力學(xué)控制。

Efficient Photoreduction of Diluted CO₂ to Tunable Syngas by Ni-Co Dual Sites through d-band Center Manipulation. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210576.

https://doi.org/10.1002/anie.202210576.

6.?Nat. Commun.：雙中心銅配合物電催化還原CO₂為醇

將二氧化碳（CO₂）電胡喜催化還原成具有高經(jīng)濟(jì)價(jià)值的醇，為實(shí)現(xiàn)CO₂資源化利用提供了一條有希望的途徑。基于此，蘇州大學(xué)彭?yè)P(yáng)教授和鄧昭教授、澳大利亞阿德萊德大學(xué)焦研博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了三種基于膨脹和氟化卟啉結(jié)構(gòu)而空間和配位幾何結(jié)果不同的雙中心銅配合物，以揭示它們?cè)诖呋疌O₂電化學(xué)還原反應(yīng)（CO₂RR）中的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)-性能相關(guān)性。

作者發(fā)現(xiàn)具有較高分子內(nèi)張力和配位不對(duì)稱性的配合物表現(xiàn)出較低的電化學(xué)穩(wěn)定性，因此表現(xiàn)出更活躍的銅中心，可以在電解過(guò)程中被還原形成銅簇，并伴有部分還原或破碎的配體。作者證明了Cu簇和部分還原的含氧六氫卟啉配體的混合結(jié)構(gòu)在將CO₂轉(zhuǎn)化為醇非常有效，其中乙醇的法拉第效率（FE）為32.5%、正丙醇為18.3%，這是很少報(bào)道的。

更重要的是，作者揭示了無(wú)機(jī)相和有機(jī)相之間的相互作用以協(xié)同生產(chǎn)醇，其中的中間體通過(guò)有限的空間穩(wěn)定以提供額外的O-Cu鍵合。該研究強(qiáng)調(diào)了利用結(jié)構(gòu)依賴性電化學(xué)特性來(lái)引導(dǎo)CO₂還原途徑，以及通過(guò)構(gòu)建有機(jī)/無(wú)機(jī)Cu雜化物來(lái)靶向醇合成的潛在通用策略。

Electrocatalytic CO₂ reduction to alcohols by modulating the molecular geometry and Cu coordination in bicentric copper complexes. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32740-z.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32740-z.

7. Adv. Sci.：分層多孔電極助力CO₂電還原為甲酸鹽

將水系電化學(xué)CO₂還原為有價(jià)值的產(chǎn)品被視為實(shí)現(xiàn)碳中和的最有希望的候選方法之一，但仍然存在選擇性差和電流密度較低的問(wèn)題。其中，高效的CO₂還原很大程度上依賴于結(jié)構(gòu)良好的電極來(lái)實(shí)現(xiàn)CO₂、電解質(zhì)和活性位點(diǎn)的高效、穩(wěn)定的三相接觸。基于此，南京理工大學(xué)李強(qiáng)教授和馮浩講師（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種三相界面工程方法，該方法結(jié)合了分層多孔形態(tài)設(shè)計(jì)和表面改性，實(shí)現(xiàn)了CO₂向甲酸鹽的高效選擇性轉(zhuǎn)化。

具體而言，首先將鉍納米片陣列（Bi NSA）沉積在多孔銅泡沫（Bi NSA@CF）上，然后在Bi NSA表面修飾具有氟烷基鏈官能團(tuán)的親氧網(wǎng)絡(luò)。泡沫銅形成的宏觀孔隙提供了縱橫交錯(cuò)的微通道，有利于電解質(zhì)傳輸。由納米片陣列衍生的大量微小空隙，使得固體活性位點(diǎn)得以更多地暴露。親氧網(wǎng)絡(luò)能夠有效轉(zhuǎn)移和吸附CO₂，從而成功構(gòu)建了具有高效三相接觸的電極。密度泛函理論（DFt）計(jì)算表明，引入的官能團(tuán)為甲酸鹽形成過(guò)程中關(guān)鍵中間體*OCHO的生成提供了更好的熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)。

此外，好氧網(wǎng)絡(luò)還固有地包括Bi-O-Si和Si-O-Si連接，從而穩(wěn)定了三相界面。通過(guò)利用這種方法，在較寬的電位窗口內(nèi)實(shí)現(xiàn)了選擇性甲酸鹽生產(chǎn)（選擇性高于90%），并且在甲酸鹽選擇性為98%時(shí)實(shí)現(xiàn)了高于90 mA cm^-2的局部電流密度。這種性能在型電池中是顯著的，同時(shí)在約25 h的長(zhǎng)期運(yùn)行過(guò)程中，該電極在電流密度和甲酸鹽選擇性方面均保持了優(yōu)異的穩(wěn)定性。

Triple-Phase Interface Engineered Hierarchical Porous Electrode for CO₂ Electroreduction to Formate. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202204472.

https://doi.org/10.1002/advs.202204472.

8. ACS Catal.：光催化木質(zhì)纖維素重整為H₂和增值生化產(chǎn)品

木質(zhì)纖維素（Lignocellulose）是地球上最豐富的生物質(zhì)形式，其對(duì)氫氣產(chǎn)生和高附加值的生化生產(chǎn)為緩解當(dāng)前面臨的能源短缺提供了一種有前景的策略。然而，有毒有機(jī)溶劑的要求、較差的轉(zhuǎn)化率和生化物質(zhì)的選擇性使得有效的生物質(zhì)光精煉具有挑戰(zhàn)性。基于此，南京林業(yè)大學(xué)陳祖鵬教授和楊小飛教授（共同通訊作者）等人報(bào)道一種了有效的木質(zhì)纖維素光催化重整策略，包括纖維素、半纖維素和木質(zhì)素，使用聚合氮化碳光催化劑。

其中，聚合氮化碳光催化劑是通過(guò)熱解氰尿酸、三聚氰胺和Pt-(NH₂-bpy)₂之間的預(yù)組織超分子組裝體制備。優(yōu)化后的催化劑在427 nm LED照射下從葡萄糖水溶液中的析氫速率達(dá)到3.39 mmol g^-1 h^-1，是原始氮化碳的9倍以上。此外，該系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了100%的葡萄糖轉(zhuǎn)化率和86%的乳酸選擇性。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，Pt的引入顯著降低了水還原成氫的活化能壘，并促進(jìn)了葡萄糖異構(gòu)化產(chǎn)生的果糖C-C鍵的選擇性裂解，該鍵因電子密度向相鄰鍵的轉(zhuǎn)移而減弱，促進(jìn)乳酸生成的必要步驟。該工作提出了一種有效且有前景的策略，可通過(guò)生物質(zhì)光精煉將H₂生成和增值生化生產(chǎn)相結(jié)合。

Solar-Driven Photocatalytic Reforming of Lignocellulose into H₂ and Value-Added Biochemicals. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c02624.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02624.

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