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海水電解直接大規(guī)模生產(chǎn)綠色氫氣(H₂)是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)綠色產(chǎn)氫的有效方法。然而，目前該技術(shù)面臨的主要難題在于缺乏有效的催化劑在低過(guò)電勢(shì)下以大電流密度大規(guī)模生產(chǎn)H₂且并不因海水中的鈉離子、氯離子、鈣離子、氯離子等成分而使催化劑失活，以滿(mǎn)足工業(yè)要求。

基于此，中科院化學(xué)研究所李玉良、何峰和山東大學(xué)薛玉瑞等使用甲酸作為還原劑，石墨二炔(GDY)作為載體，實(shí)現(xiàn)了具有高原子缺陷的明確定義Rh納米晶體的可控合成。

李玉良/何峰/薛玉瑞Nature子刊：穩(wěn)定且高效！多孔GDY上的Rh納米晶體用于鹽水電催化HER

HAADF-STEM圖像顯示，高密度的原子臺(tái)階分別在“角”和“表面”位置包含不同的原子，階梯式Rh/GDY中“角”和“表面”位點(diǎn)之間的差異可以通過(guò)Rh原子的配位數(shù)(7配位角原子和9配位表面原子)清楚地區(qū)別。由于局部電子結(jié)構(gòu)的改變，低配位金屬原子可以與反應(yīng)物更強(qiáng)烈地相互作用，與表面位點(diǎn)的原子相比，這有助于減少反應(yīng)勢(shì)壘。因此，角位點(diǎn)的原子具有低配位性被認(rèn)為是Rh/GDY高HER催化活性的主要來(lái)源。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，GDY和Rh之間形成的階梯狀表面和特殊的相互作用使該催化劑具有優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性，適用于堿性模擬海水(鹽水)大電流密度制H₂。

因此，Rh/GDY在65 mV vs. RHE的小過(guò)電位下可以提供1000 mA cm^-2，并且在8000次連續(xù)循環(huán)伏安法(CV)循環(huán)后，在100、500和1000 mA cm^-2下的過(guò)電勢(shì)沒(méi)有明顯增加，這些數(shù)據(jù)證明了Rh/GDY在腐蝕性鹽水條件下的出色穩(wěn)定性。

Rhodium Nanocrystals on Porous Graphdiyne for Electrocatalytic Hydrogen Evolution from Saline Water. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32937-2

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