鋰離子電池(LIBs)現在已憑借高能量密度的優勢進入電動汽車市場,但其仍然受到石墨負極限制的緩慢動力學的影響。圖1. 本文提出的電解液設計原理和溶劑化結構在此,美國馬里蘭大學王春生教授、浙江大學范修林研究員及中科院物理所王雪鋒研究員等人挑戰了單方面提高倍率性能的傳統考慮,并提出了基于高倍率石墨負極LIB的電解液設計標準。進一步,作者設計了可在不鍍鋰的情況下對微型石墨負極進行極快充電(XFC)的電解液。對鋰離子在電解液中的擴散、電荷轉移過程和固體電解質界面(SEI)的綜合表征和模擬表明,高離子電導率(IC)、低鋰離子去溶劑化能(ΔEdsv)和保護性SEI對XFC至關重要。其中,Li+在電解液中的低ΔEdsv賦予了快速的界面動力學,通過同時提高電解液的IC和形成薄而堅固的SEI可實現具有良好穩定性的超高倍率石墨負極。基于該標準,作者開發了兩種快充電解液:1.8 M LiFSI DOL和1.0 M LiPF6 FEC/AN(體積比為7:3)。圖2. 循環石墨負極上SEI的表征電化學測試表明,前一種電解液使天然石墨(NG)電極在20和50 C時分別實現了315和 180 mAh g-1的極高容量。XPS和低溫TEM表征表明,石墨電極表面存在均勻且富含LiF的SEI。同時,負載量約為2 mAh cm-2的NG||Li電池在4 C下表現出320 mAh g-1的高容量,在-30 ℃、C/3條件下容量仍為300 mAh g-1。而LiFePO4(LFP)||NG電池在20 C時的容量為80 mAh g-1,且軟包電池在60 C的倍率下表現出60 mAh g-1的高可逆容量。此外,后一種電解液使具有2 mAh cm-2正極負載的NCM811||NG電池在惡劣的循環條件下(4 C充電、0.3 C放電)保持170 mAh g-1的容量。總之,這項研究建立了一個簡單且可實現的設計用于快速充電石墨負極基LIB電解液的標準,對實際應用具有指導意義。圖3. 高壓電解液的溶劑化結構與NCM811||NG電池性能50C Fast-charge Li-ion Batteries Using Graphite Anode, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202206020