單原子金屬物種體系的不穩(wěn)定性和低的大電流密度效率引起了廣泛關(guān)注。其中,如何打破界面對(duì)稱結(jié)構(gòu),并在層狀雙氫氧化物(LDH)上構(gòu)建穩(wěn)定的多原子異質(zhì)界面變得重要,但對(duì)于大電流密度水分解具有挑戰(zhàn)性。
基于此,武漢理工大學(xué)木士春教授和南京曉莊學(xué)院劉蘇莉教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種由鐵-鈷層狀雙氫氧化物(FeCo-LDH)負(fù)載的Ru單原子催化劑(RuxSACs@FeCo-LDH)。
實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn),RuxSACs@FeCo-LDH在電流密度為10和1000 mA cm-2下表現(xiàn)出極低的析氧反應(yīng)(OER)過(guò)電位,分別為194和246 mV,同時(shí)在電流密度為1000 mA cm-2下具有高于1000?h的穩(wěn)定性,這些都遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)商業(yè)RuO2的性能。此外,RuxSACs@FeCo-LDH的質(zhì)量活度分別是Ru和FeCo-LDH的2倍和6倍。更重要的是,它只需要1.52 V的電壓即可實(shí)現(xiàn)1000 mA cm-2的水分解電流密度,并且在運(yùn)行1000? h后幾乎沒(méi)有變化,這是目前已報(bào)道的最高性能。
實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明,經(jīng)過(guò)活化過(guò)程,在FeCo-LDH表面的原子尺度對(duì)稱破缺界面上原位形成了類Ru-O-TM(Fe、Co和Ni)類納米化合物,促進(jìn)用于OER的Ru-O活性位點(diǎn)的O-O耦合,有利于抑制大電流密度水分解的多雜原子界面不穩(wěn)定性。該策略為提高水分解工業(yè)規(guī)模制氫的單原子穩(wěn)定性提供了機(jī)會(huì)。
Breaking the symmetry of single-atom catalysts enables an extremely low energy barrier and high stability for large-current-density water splitting. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01337A.
https://doi.org/10.1039/D2EE01337A.
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