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?俞書宏/高敏銳AM:BP/CoSe2助力酸性電解質中電化學生成H2O2

本文報道了一種過渡金屬二硫化物納米結構

利用雙-電子氧還原電化學生成過氧化氫(H2O2)提供了一種綠色方法,以減輕目前對能源密集型蒽醌工藝的依賴,并有望實際應用。然而,在堿性環境中,H2O2不穩定并且會快速分解。在酸性電解質中制備H2O2可以防止其分解,但活性、穩定和選擇性的電催化劑的選擇受到很大限制。
基于此,中國科學技術大學俞書宏院士高敏銳教授(共同通訊作者)等人報道了一種過渡金屬二硫化物納米結構,即用幾層黑磷(BP)納米片功能化二硒化鈷納米帶(CoSe2 NBs),可以實現在扶手椅方向的快速電子轉移,從而在酸性電解質中高選擇性和高效的催化O2轉化為H2O2
?俞書宏/高敏銳AM:BP/CoSe2助力酸性電解質中電化學生成H2O2
實驗測試發現,所制備的BP/CoSe2復合催化劑表現出極早的0.68 V vs. RHE起始電壓,接近Nernstian電位(UO2/H2O20=0.7 V)。在0.4 V vs. RHE下,該BP/CoSe2催化劑對H2O2產物實現了91%的法拉第效率(FE)。
?俞書宏/高敏銳AM:BP/CoSe2助力酸性電解質中電化學生成H2O2
此外,BP/CoSe2催化劑可以在酸性電解質的流動電池反應器中以1530 mg L-1 h-1 cm-2的穩定、高產率將O2轉化為H2O2。光譜學和密度泛函理論(DFT)計算研究共同揭示了BP誘導的CoSe2中的表面電荷重新分布,導致了有利的表面電子結構,從而削弱了HOO*吸附,進而增強了形成H2O2的動力學。
?俞書宏/高敏銳AM:BP/CoSe2助力酸性電解質中電化學生成H2O2
Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe2 for Electrochemical H2O2 Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202205414.
https://doi.org/10.1002/adma.202205414.

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