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廣東工業大學邱學青和秦延林等人報道以紙漿和造紙廢液流堿木質素為碳源，通過溶劑揮發性自組裝和原位還原碳化制備了Zn-N共摻雜Ni基木質素衍生的碳基催化劑（NiZn@NC）。木質素兩性衍生物的-COOH和-NH₂基團將與金屬離子配位以形成穩定的木質素-金屬框架；因此，木質素衍生的碳層分散NiZn雙金屬催化劑并防止腐蝕。以Ni₂₀Zn₁@NC作為催化劑，胺化試劑/木質素質量比為1：2，乙醇轉化率為75.2%，收率為41.7%。

使用DFT計算研究在Ni催化劑上將乙醇轉化為CH₄和正丁醇的反應機理以及Zn對反應選擇性的影響。DFT計算乙醇在Ni(111)表面上轉化為副產物CH₄的可能途徑和反應能分布；同樣計算Ni(111)上乙醇分解為CH₄和乙醇偶聯為正丁醇的中間體和過渡態的構型。乙醇轉化為CH₄涉及C-H、C-O和C-C鍵斷裂步驟，其中CH₃CO*中間體的C-C鍵斷裂并形成CH₃*和CO*中間體是形成CH₄速率限速步驟（RLS)。此RLS(TS4)需要0.90eV的反應活化能。乙醇分解過程中產生的中間體可以通過C-C偶聯產生高級醇。探索多種可能的C-C鍵偶聯途徑，其中CH₂CH₂OH*(②)和CH₃CHO*(AA)中間體的偶聯反應需要最低的活化能(1.52eV)，是能量上最有利的C-C鍵偶聯途徑。因此進一步研究以添加CH₂CH₂OH*和CH₃CHO*作為起始步驟的Ni(111)制備正丁醇的反應機理。

特別是，CH₂CH₂OH*和CH₃CHO*的C-C偶聯反應在正丁醇形成的反應過程中需要最高的活化能（TS6，1.52eV），并被確定為限速步驟。Zn(0001)上CH₄形成過程中RLS中C-C鍵斷裂所需的活化能為1.60eV，比Ni(111)上觀察到的高0.70eV，而在Zn(0001)上形成正丁醇過程中的C-C鍵耦合RLS需要比Ni(111)上低0.9eV的活化能（0.62eV對1.52eV）。

進一步計算ZnNi(111)表面上兩個反應RLS的勢壘。Zn摻雜顯著提高C-C鍵斷裂(TS4)勢壘0.67eV，同時將C-C鍵耦合勢壘降低0.32eV。因此，Zn摻雜催化劑有效抑制了乙醇偶聯反應過程中C-C鍵斷裂和CH₄等氣體的產生，并促進了乙醇通過C-C鍵偶聯向正丁醇等高級醇的轉化。

Xuliang Lin, Xing Fei,. et al. Efcient Catalytic Upgrading of Ethanol to Higher Alcohols via Inhibiting C?C Cleavage and Promoting C?C Coupling over Biomass-Derived NiZn@NC Catalysts. ACS Catal. 2022, 12, 11573?11585

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02440

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ACS Catalysis：生物質衍生NiZn@NC提升C-C偶聯用于乙醇升級

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