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固體聚合物電解質（SPEs）在固態鋰電池的應用中有著廣闊的應用前景，但其力學性能較差且電極/電解質界面反應不受控制，從而限制了其整體電化學性能。

在此，北京航空航天大學宮勇吉教授、青島大學郭向欣教授等人報道了二維（2D）氟化石墨烯增強PVDF-HFP-LiTFSI固體聚合物電解質（FPH-Li）的設計，該電解質具有更高的機械強度、高室溫鋰離子電導率和優異的電極/電解質界面穩定性。

研究證實，這種FPH-Li電解質涉及的幾個優點有利于提高綜合性能：首先，2D氟化石墨烯的引入減小的晶粒尺寸會引起與金屬基復合材料類似的細晶粒強化效應，從而有效提高厚度約為45 μm的FPH-Li電解質的機械強度；其次，COMSOL模擬證實，增強的界面離子傳導及改進的分段運動提高了室溫鋰離子的電導率，并使FPH-Li電解質中的鋰離子通量均勻化；最后，氟化石墨烯表面的含氟基團與高還原性鋰金屬反應生成結構致密、化學性質穩定的人工界面層，有效地防止了電極與FPH-Li電解質之間的副反應。

圖1. 鋰金屬電鍍/剝離行為的COMSOL模擬研究

因此，Li/FPH-Li/Li對稱電池在0.1 mA cm^-2、30 °C條件下表現出穩定的循環性能，可循環超過900小時且容量為0.1 mAh cm^-2，而Li/PH-Li/Li對稱電池僅在40小時后便發生短路。即使使用0.5 mAh cm^-2的容量在0.5 mA cm^-2下循環，Li/FPH-Li/Li對稱電池也可運行360小時。

此外，Li/FPH-Li/NCM622全電池可在1.0 C下穩定運行超過300次循環且容量保持率約為81.5%，平均庫侖效率為 99.5%，而Li/PH-Li/NCM622電池的容量快速衰減，僅在15個循環后失效。進一步增加NCM622正極的質量負載至7.6 mg cm^-2，該全電池在0.2 C下仍可實現超過50次的穩定循環。總之，這項工作驗證了2D材料在提高聚合物電解質綜合性能方面的有效性，促進了SPEs在高性能固態鋰電池中的應用。

圖2. Li/NCM622全電池的電化學性能

Two-Dimensional Fluorinated Graphene Reinforced Solid Polymer Electrolytes for High-Performance Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200967

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?宮勇吉/郭向欣AEM: 2D氟化石墨烯增強固態電解質實現高能固態鋰電池

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