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太陽能驅動二氧化碳（CO₂）轉換是應對可持續能源系統和環境/氣候問題挑戰的新興解決方案。然而，構建孤立活性位點不僅影響催化活性，而且限制了對CO₂還原的結構-催化劑關系的理解。基于此，大連理工大學侯軍剛教授（通訊作者）等人報道了一種三嗪基共價有機框架（COF）負載單原子金屬位點催化劑，用于高性能催化CO₂還原。

在文中，作者通用合成方案來制備錨定不同的單原子金屬位點（Fe、Co、Ni、Zn、Cu、Mn和Ru）的SAS/Tr-COF，具有金屬-氮-氯橋接結構的骨架，用于高效催化CO₂還原。值得注意的是，作為代表性催化劑，合成后的Fe SAS/Tr-COF在可見光照射下實現了高達980.3 μmol g^-1 h^-1的CO生成率和96.4%的選擇性，比原始Tr-COF催化劑高約26倍。

通過X射線吸收精細結構分析和密度泛函理論（DFT）計算，優異的光催化性能歸因于原子分散的金屬位點和Tr-COF主體的協同作用，降低了形成*COOH中間體的反應能壘，并促進了CO₂吸附和活化以及CO解吸。該工作不僅在分子水平上提供了最先進的催化劑的合理設計，而且為有效的CO₂轉化提供了深入的見解。

Efficient Photoreduction of Diluted CO₂ to Tunable Syngas by Ni-Co Dual Sites through d-band Center Manipulation. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c06920.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06920.

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