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南洋理工大學樓雄文等人報道一種簡便的化學氣相沉積策略，用于合成Ni單原子裝飾的空心S/N摻雜足球狀碳球(NiSAs@S/NFCS)。具體來說，CdS@3-氨基苯酚/甲醛被碳化成S/N-FCS。氣體遷移的Ni物種同時錨定在S/N-FCS表面，產生NiSAs@S/NFCS。所獲得的催化劑在堿性析氧反應（OER）中表現出優異的性能，10mAcm^-2時過電位僅為249mV，Tafel斜率為56.5mVdec^-1，長達166h超長穩定性。

DFT計算NiSAs@S/N-FCS催化劑中摻雜S原子在促進OER性能中的作用。S原子可以在石墨烯捕獲的NiN₄位點（表示為G-NiN₄）周圍的扶手椅（AC）或之字形（ZZ）位點上選擇性地修飾。對于ACG-Ni₆N₄-SC，OOH*解離過程是速率決定步驟(RDS)，需要克服2.00eV的最高反應能壘。然而，對于G-NiN₄、ZZG-NiN₄-CS、ZZG-NiN₄-SC、ACG-NiN₄-CS和ACG-NiN₄-SC，*O中間體的形成是RDS，需要克服2.19、1.95、1.93、1.91和1.81eV的能壘。

此外，考慮石墨烯基面上S原子功能化的G-NiN₄模型。最穩定的G-NiN₄-S1模型需要2.71eV的RDS能壘才能形成*OOH中間體，明顯不如在邊緣改性的催化劑。這些發現表明，由于RDS能壘最低，ACG-NiN₄-SC有利于OER的熱力學過程。

此外，模擬的Barde電荷表明AC邊緣模型(ACG-NiN₄-CS和ACG-NiN₄-SC)比ZZ邊緣模型(ZZG-NiN₄-CandZZG-NiN₄-SC)和無SG-NiN₄模型具有更多的正電荷。ACG-NiN₄-SC模型中的Ni原子具有+0.858e的正電荷，大于ACG-NiN₄-CS的正電荷（+0.851e）。

這些發現表明，Ni位點的正電荷越多，可以加強中間體的吸附，從而促進OER過程。進一步對ACG-NiN₄-SC、ZZG-NiN₄-SC和G-NiN₄中單Ni位點上的*O中間體進行電荷密度差異分析。ACG-NiN₄-SC模型的頂視圖和側視圖顯示出更大的從Ni到O原子的電荷轉移(0.595e)，大于ZZG-NiN₄-SC(0.574e)和G-NiN₄(0.569e)，表明Ni和O原子之間的強電子相互作用。

YafeiZhao,XueFengLu etal. Surface-Exposed Single-Ni Atoms with Potential-Driven Dynamic Behaviors for Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution. Angew.Chem.Int.Ed.2022, e202212542

https://doi.org/10.1002/anie.202212542

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