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李智Nature子刊:動態(tài)自修復SEI實現(xiàn)高可逆水系鋅電池

本文報告了一種高度可逆的水系鋅電池

水系鋅化學具有本質安全性,但存在嚴重的不可逆性,例如低庫侖效率、持續(xù)耗水和枝晶生長,這阻礙了可充鋅電池的實際應用。
阿爾伯塔大學李智教授等人報告了一種高度可逆的水系鋅電池,其中石墨氮化碳量子點添加劑充當快速膠體離子載體,并有助于構建動態(tài)和自我修復的保護界面。
李智Nature子刊:動態(tài)自修復SEI實現(xiàn)高可逆水系鋅電池
圖1. ZnSO4-C3N4 QDs電解液的結構表征
作為電解液添加劑的石墨氮化碳量子點(C3N4QDs)是納米片狀的,本質上具有許多周期性的共面親鋅孔,可作為快速膠體載體,賦予高Zn2+電導率和遷移數(shù),并有效調節(jié)更均勻的Zn2+離子通量。相應地,通過與C3N4QDs的相互作用優(yōu)化了Zn2+溶劑化結構,最大限度地減少了初始沉積過程中Zn成核的不均勻性。
此外,由沉積的C3N4QDs納米片組成的原位構建的界面層將形成的Zn金屬與反應性水分離,同時保持用于離子篩分的孔開放,以實現(xiàn)無水的單一Zn2+離子傳導。值得注意的是,這些界面C3N4QDs通過庫侖力與金屬表面結合,但在電位反轉時重新分散到電解液中,在每個電池循環(huán)中顯示出動態(tài)再生。因此,不消耗C3N4QDs組件,這可持續(xù)地保證了相間的保形完整性。
李智Nature子刊:動態(tài)自修復SEI實現(xiàn)高可逆水系鋅電池
圖2. 半電池性能
作為概念驗證,在具有C3N4QDs的ZnSO4水系電解液中,Zn金屬提供了令人印象深刻的沉積/剝離CE至 99.7%(在2?mA?cm-2、1?mAh?cm-2下超過200次循環(huán))和高達至1200?h(在1?mA?cm-2, 1?mAh?cm-2)的長期穩(wěn)定性。
此外,動態(tài)氮化碳SEI沉積技術為水系鋅電池帶來了前所未有的可逆性,最終在Zn?|?|MnO2、Zn?|?|V2O5和Zn?|?|VOPO4全電池中得到了驗證。作者相信,由功能性膠體構建塊構建的動態(tài)實時重構SEI的概念可以擴展到其他經(jīng)常受到可逆性差和動力學緩慢困擾的多價離子電池。
李智Nature子刊:動態(tài)自修復SEI實現(xiàn)高可逆水系鋅電池
圖3. 全電池性能
Self-repairing interphase reconstructed in each cycle for highly reversible aqueous zinc batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32955-0

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