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1. Nat. Commun.: Ru-WO_3-x中的可逆氫溢出增強了中性pH水分解中的析氫活性

八篇催化頂刊：Nature子刊、EES、AM、AFM、Nano Letters、ACS Nano等成果集錦！

為了增強中性/堿性介質中的HER，現有方法主要致力于通過將特定組分(例如過渡金屬氫氧化物)結合到催化活性物質(例如Pt)上或誘導表面重建以暴露更多的活性位點。但是，在中性/堿性介質中緩慢的水離解反應導致HER催化劑表面的H覆蓋率低，這阻礙了HER催化。氫溢出，即吸附在金屬表面上的雙氫解離產生的活化氫原子遷移到可還原的金屬氧化物載體上，是多相催化中的常見現象。將氫溢出用于催化劑的設計以實現高的HER性能具有重要意義。然而，目前關于中性HER的溢出策略研究很少，氫溢出改善HER的確切機制仍不清楚。

基于此，浙江大學王勇和新加坡南洋理工大學劉彬等將Ru納米顆粒(NPs)整合到缺氧的WO_3-x上(Ru-WO_3-x)，顯著增加在中性介質中HER期間催化劑上的H覆蓋率。在1.0 M PBS溶液中，Ru-WO_3-x在電流密度達到10 mA cm^-2時的過電位低至19 mV，Tafel斜率也降低至41 mV dec^-1；該催化劑在催化HER方面也表現出優異的耐久性，其在HER穩定性測試前后結構和組成均保持不變。

基于實驗結果，研究人員提出了一種可能的機制來解釋Ru-WO_3-x在中性介質中大大增強的HER活性：在施加的陰極電位下，電解質中的質子被插入到缺氧WO_3-x中，然后與電子耦合形成H_xWO_3-x；WO_3-x中大量的氧空位顯著提高了質子存儲容量，同時改善了電荷轉移。結果就是，缺氧的WO_3-x充當質子儲存器，將質子提供到Ru表面重新結合以產生分子氫；隨著過電位的進一步增加，WO_3-x將解離水以產生質子，質子也溢出到Ru。因此，從WO_3-x到Ru的氫溢出改變了HER在中性介質中Ru的RDS從水解離到氫重組，這極大地改善了HER動力學。

Reversible Hydrogen Spillover in Ru-WO_3-x Enhances Hydrogen Evolution Activity in Neutral pH Water Splitting. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33007-3

2. EES: 快速自重構策略起大作用！Fe-NiSOH實現高效穩定大電流密度水/海水氧化

電催化水分解制氫(H₂)被認為是解決能源危機和環境問題的最有效途徑之一。然而，由于陽極上的析氧反應(OER)動力學緩慢，導致電化學水分解的能量轉換效率較低。因此，非常需要合理設計高效穩定的電催化劑，以在商業所需的電流密度下進行高效的析氧反應(OER)。基于此，華中師范大學余穎、中國地質大學(武漢)余家國和吉林大學李莉萍等通過簡單的兩步氧化策略，在泡沫鎳上原位生長超薄鐵改性鎳羥基硫化物(Fe-NiSOH)納米片陣列，以實現高效穩定的大電流水/海水氧化。

泡沫鎳既作為襯底，也作為鎳源生成活性物質，這種簡單的連接使催化劑能夠牢固地錨定在襯底上，保證了在堿性水/海水中有效的電子轉移和良好的耐腐蝕性。此外，通過異位/原位表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，Fe-NiSOH電極的原位S浸出不僅加速了其重建過程，而且降低了高活性Ni⁴⁺物種的形成能壘，使其在活化過程中很容易形成。

由于其優異的物理和化學性能，Fe-NiSOH催化劑在堿性水中僅需207、240和268 mV的低過電勢即可分別提供10、100和500 mA cm^-2的電流密度，并且可以在商業要求的500 mA cm^-2電流密度下可穩定運行1100小時。此外，它還表現出優異的海水氧化活性和優異的耐氯腐蝕能力，它可以在500 mA cm^-2下穩定運行超過900小時。這項工作提供了一種有效的策略來構建快速自重構電催化劑，以促進高度氧化的金屬物質的形成，從而實現高效和穩定的水/海水氧化。

Rapid Self-reconstruction of Fe-modified Ni Hydroxysulfide for Efficient and Stable Large-current-density Water/seawater Oxidation. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE01478E

3. AM: 具有動力學阻礙的原子階梯界面促進FeNi₃納米晶體高效OER

近年來，原子尺度界面工程由于其豐富的活性位點和強電子效應，因提高其固有催化活性而受到廣泛關注。然而，由于涉及繁瑣的合成過程和熱力學不穩定性，如何實際調整界面上的原子填料特性是極其困難的。因此，迫切需要探索一種簡單而有效的策略，方便地調整三維過渡金屬基固溶體的原子界面，從而獲得一種自支持的高效水電解OER催化劑。在玻璃液體中，可以通過控制化學成分和冷卻速率，控制其微觀結構從完全非晶到部分非晶復合材料。這為在金屬玻璃(MG)基體中引入具有可控形貌、晶粒尺寸和體積分數的非相固溶納米晶體提供了可能性。此外，MG基質作為一種自支撐底物，由于其獨特的非晶態活性位點，也被證明有利于電催化，從而進一步促進OER活性。

為了證明這一概念，北京科技大學呂昭平、劉雄軍和香港理工大學陳鏡昌等通過調整化學成分和冷卻速度，在Fe-Ni-B金屬玻璃(MG)基體中原位形成高多面FeNi₃納米晶體，從而產生有序/無序界面。受益于鋸齒狀界面處的催化活性和穩定的原子臺階，得到的獨立式FeNi₃納米晶體/MG復合材料在10 mA cm^-2電流密度下的OER過電位僅為214 mV，Tafel斜率為32.4 mV dec^-1；并且該催化劑在堿性介質中具有良好的穩定性，優于大多數最先進的催化劑。

實驗結果表明，MGs中動力學阻礙效應產生的階梯界面可以優化具有低配位性質的局部電子結構，有效地加速了活性中間體的形成，降低了OER速率決定步驟的能壘。更重要的是，在液體玻璃中創建這種催化活性階梯式界面可以應用于其他合金體系，如Fe-Ni-(C，P)和Fe-Co-(C，P，B)，這為開發高性能過渡金屬基電催化劑提供了一個新的和通用的策略。

Boosting Oxygen-evolving Activity via Atom-stepped Interfaces Architected with Kinetic Frustration. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206890

4. AFM: 引入共價有機聚合物，促進COP-ZIS異質結構高效光催化析氫

光催化水分解制氫(H₂)是緩解當前化石能源危機和環境污染的一種有前途的策略，并且Z型光催化體系的構建對于實現高效水分解制氫(H₂)具有重要意義。共價有機聚合物(COP)是具有顯著供體-受體(D-A)官能團的新型多維功能材料，它們具有特定的電子供體和受體特性，可增強界面相互作用。因此，合理設計具有COP和無機半導體的Z型異質結構以充分利用COP中HOMO的電子供體特性有利于推動光催化水分解制氫的進一步發展。

基于此，山東大學桑元華、于小雯和山東交通學院王曉寧等通過在ZnIn₂S₄(ZIS)納米片表面原位形成供體-受體共價有機聚合物(COP)，通過原位縮合反應構建了COP-ZnIn₂S₄(ZIS)異質結構。實驗結果顯示，以鉑(Pt)作為助催化劑的COP-ZIS異質結構(4% COP-ZIS/Pt)具有5.04 mmol g^-1 h^-1的高析氫速率，分別是ZIS和Pt/ZIS的16倍和3倍；4% COP-ZIS/Pt異質結構在光催化析氫反應20小時后表現出良好的穩定性，并且在20小時內的平均H₂釋放速率為4.52 mmol g^-1 h^-1。

COP的HOMO的電子供體特性有利于COP和ZIS之間形成Z型異質結構，并通過COP-ZIS異質結構界面處的內建場增強電荷轉移。從COP的HOMO傳輸的光生電子與ZIS的VB處的光生空穴結合，促進了光電子在ZIS表面的積累3倍以上。助催化劑提高了ZIS中電子的利用率。通過使用Z型異質結構改善電荷分離并加速與助催化劑的反應，克服了使用ZIS釋放H₂的限速步驟。這項工作為構建新型有機和無機Z型光催化劑以實現高效的綠色能源生產提供了指導。

Porphyrin-based Donor-Acceptor Covalent Organic Polymer/ZnIn₂S₄ Z-Scheme Heterostructure for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208962

5. Nano Lett.: 拉伸應變加豐富缺陷，促進Pt原子層高效乙醇電氧化

在各種燃料電池中，直接乙醇燃料電池(DEFCs)因其方便的儲存和運輸而受到越來越多的關注。然而，DEFCs的廣泛應用受到動力學緩慢以及乙醇的C-C裂解困難導致的不完全氧化的限制。此外，在DEFCs的開發中仍面臨有毒的CO中間體引起的穩定性差以及催化過程中催化劑的結構變化等問題。因此，開發具有成本效益、高效和穩定的電催化劑以促進C-C裂解實現乙醇的完全氧化并提高抗中毒能力具有重要意義。基于此，清華大學王定勝和西湖大學王濤等報道了一種由有序Pt₃Sn金屬間化合物核和富含缺陷的原子層Pt殼組成的高活性且穩定的電催化劑。

結構分析表明，Pt₃Sn核和原子層Pt殼之間的晶格失配導致Pt原子沿[001]方向產生約4.4%的拉伸應變。由于通過表面工程產生的富含缺陷原子Pt層和通過應變工程產生的表面拉伸應變效應，與未應變的Pt₃Sn金屬間化合物納米晶體、Pt納米立方體和商業Pt/C相比，Pt原子層在乙醇電氧化反應(EOR)性能方面表現出顯著的活性增強，并且金屬間核的結構支撐和拉伸應變效應賦予Pt原子層優異的耐久性。

此外，原位紅外反射-吸收光譜表明，Pt原子層不僅促進了C-C裂解和乙醇的完全氧化，而且抑制了吸附CO中間體的形成，增強了催化劑的抗毒能力。密度泛函理論(DFT)計算進一步表明，拉伸應變導致Pt原子層的Pt原子的d帶中心明顯向上移動趨向費米能級，這增強了反應中間體的吸附強度，從而促進了乙醇電氧化過程。這項工作通過表面和應變效應的協同控制提高了催化劑的活性和穩定性，為合理設計高效和穩定的催化劑提供了新策略。

Pt Atomic Layers with Tensile Strain and Rich Defects Boost Ethanol Electrooxidation. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02572

6. ACS Nano: H₂產率高達1723.9 μL min^-1 m^-2！基于W-TENG的自供電海水電解制氫

電化學水分解產生高純度氫氣是減少二氧化碳排放的有效方法。然而，高耗電量和大量純水的需求阻礙了其大規模應用。因此，將持續用電量降低到可承受的水平并找到一種地球上豐富的物質來替代純水對于實現通過析氫反應(HER)可持續生產H₂具有重要意義。基于此，中科院北京納米能源與系統研究所王中林和王杰等設計了一種由風力驅動的摩擦納米發電機(W-TENG)、變壓器和海水分解單元組成的自供電海水電解系統，該系統可以有效地將風能轉化為可再生氫能。

具體而言，研究人員通過采用最低未占分子軌道(LUMO)值較低的聚四氟乙烯(PTFE)和最高占據分子軌道(HOMO)值較大的聚甲醛(POM)作為電介質對，由于匹配的HOMO/LUMO帶隙能量，所制備的W-TENG獲得了344.2 μC m^-2的電荷密度。此外，隨著變壓器與W-TENG的阻抗匹配，W-TENG中外環(OR-TENG)和內環(IR-TENG)的電流從1.0 mA和0.42 mA分別增加到26.3 mA和28.2 mA。

受益于變壓器整流后的合理電壓，碳紙負載的NiCoP-金屬-有機骨架(NiCoP-MOF)具有優異的傳遞系數和超細結構(<10 nm)，在天然海水氫氣中對水分解具有高電催化活性和穩定性。因此，自供電海水電解系統實現了高達90 μL min^-1和1723.9 μL min^-1 m^-2的H₂產率，并且電能-化學能轉換效率為78.9%。此外，這項研究還表明TENG產生的脈沖電流促進了氫氣的產生，其產生的能量損耗比恒定電流低。該項工作的整個設計不僅可以提供經濟且高效的自供電分水系統，還提供了一種更實用的將風能轉化為可再生氫能的策略。

Self-Powered Seawater Electrolysis Based on a Triboelectric Nanogenerator for Hydrogen Production. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06701

7. ACS Nano: 引入Cl原子，助力單原子金屬-FeN₄Cl位點高效催化ORR

Fe-N-C單原子金屬位點催化劑(SAC)在質子交換膜燃料電池中替代Pt基催化劑進行氧還原反應(ORR)引起了極大的興趣。如今，人們一直致力于調節金屬單原子位點的電子結構以增強Fe-N-C SAC的催化活性(例如摻雜雜原子來調節Fe-N_x活性中心的電子結構)。然而，大多數策略利用的是與Fe-N_x襯底上的雜原子不受控制的遠程相互作用，因此該效應可能無法精確控制近程協調相互作用。

基于此，華盛頓州立大學林躍河、李金成和紐約州立大學武剛等通過高溫熱解具有納米限制氯化血紅素的ZIF-8(一個Cl原子與單個Fe原子配位并且垂直于Fe-N₄平面)，合成了一種Cl修飾的Fe-N-C SAC(FeN₄Cl SAC)催化劑。不同于以往報道的鐵源和雜原子摻雜劑隨機分散在前驅體中并在熱解過程后形成不可控且復雜的雜原子摻雜Fe-N_x結構，氯化血紅素分子限制在前體中將直接轉化為原子FeN₄Cl活性位點。

實驗結果表明，通過Cl配位調節活性中心的電子結構，得到的FeN₄Cl SAC表現出比普通Fe-N-C SAC更好的ORR活性和PEMFC性能。此外，密度泛函理論(DFT)計算以揭示FeN₄Cl位點催化ORR性能增強的機制: 根據d帶中心理論，Fe d-軌道在費米能級附近顯示出更強的強度，表明在SAC的活性位點有更多的反應性；與FeN₄-C SAC相比，FeN₄Cl-C構型在費米能級附近具有最強的強度，可導致ORR活性增加。

Engineering Atomic Single Metal-FeN₄Cl Sites with Enhanced Oxygen-Reduction Activity for High-Performance Proton Exchange Membrane Fuel Cells. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06459

8. Small: 界面碳起大作用！助力RuO₂高效、穩定、pH通用海水分解

電催化海水分解產氫被認為是可持續生產綠色氫氣的有效策略。然而，海水的高鹽度和成分復雜性導致電催化劑失活和產生不良副反應，這限制了電解海水制氫的實際應用。為解決上述問題，武漢理工大學陽曉宇和田歌等通過可控氧化-煅燒策略合成了一種由界面碳包圍的RuO₂電催化劑，其能夠實現高效pH通用電催化整體海水分解。

對于RuO₂-C在海水分解中的反應，所有Ru活化中間體的形成，無論是在堿性、酸性還是中性溶液中，都強烈依賴于電子傳輸速率和反應物的吸附強度。為此，RuO₂與界面碳在高效電催化海水分解方面具有三個優勢：1.界面碳形成獨特的納米融合結構，有效增加電子傳導；2.由界面碳限制的RuO₂納米粒子中的納米效應和相應的高活性位點暴露；3.高親水性是由低結晶度RuO₂中的表面羥基覆蓋引起的，以增強與反應物水的接觸。

因此，這種獨特的RuO₂-C結構在模擬海水和天然海水中都顯示出在pH通用電催化整體海水分解方面的顯著優勢。具體而言，使用RuO₂-C組裝的海水電解槽，在1.52 V的超低電池電壓下輸出10 mA cm^-2的電流密度，并在10 mA cm^-2的電流密度下可連續運行達100小時，表現出出色的耐久性。更重要的是，研究人員利用RuO₂-C催化劑組裝了一個太陽能驅動系統并用于整體海水分解，顯示出95%的法拉第效率。

Interfacial Carbon Makes Nano-Particulate RuO₂ an Efficient, Stable, pH-Universal Catalyst for Splitting of Seawater. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203778

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八篇催化頂刊：Nature子刊、EES、AM、AFM、Nano Letters、ACS Nano等成果集錦！

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