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如果可以改善循環性，鋰金屬是鋰離子電池中石墨負極的一個令人信服的替代物，以增加質量能量。

麻省理工學院Betar M. Gallant等基于采用具有雙氟磺酰亞胺（FSI-）陰離子的電解液所取得的高鋰庫倫效率（CE），研究了化學上相關的-SO₂F/-NSO₂F添加劑，以將FSI-相關的結構特征與CE聯系起來。

?麻省理工ACS Energy Letters：LiFSI結構類似物作為鋰金屬添加劑的功能

圖1. 不同添加劑的結構

考慮到不同結構的鹽的溶解度不同，所以在典型的添加劑濃度（3wt%）下進行研究。另外，為在多種電解液環境中進行系統的研究，作者在含有LiFSI（FEC和DME中）的基液中，以及在非LiFSI的電解液（即LiPF₆-EC/DEC，LP40）中對反應物進行了研究。總體而言，綜合數據顯示，類FSI-結構可有效調節基液中Li的CE。對于影響循環的理想結構，同樣重要的是要考慮（1）添加劑是否是Li⁺配位的，以及（2）溶劑、陰離子和電解液添加劑之間的反應性等級和SEI的受益程度是什么。

圖2. 1M LiFSI FEC電解液中的Li-Cu電池的性能

在FEC電解液中，FSI-和活性溶劑主導著SEI的形成反應，添加劑對CE既沒有積極影響也沒有消極影響。在活性較低的溶劑（如DME）中，添加劑的還原作用可以比溶劑的還原作用更強，而且某些結構的內在功能可以更清楚地被分辨出來。就添加劑的敏感性而言，LP40與DME屬于同一類別；然而，在這種情況下，通過在Li⁺的配位域中引入競爭性的-NSO₂F，可以明顯地改善有問題的反應性溶劑/陰離子組合。

因此，建議未來對類FSI-溶劑和/或添加劑設計的努力更詳細地關注含N的結構，這可以使 R 基團設計更加通用，而不會出現碎片和氣體產生問題。預計此類添加劑在（1）強配位溶劑（如甘醇二甲醚）配位不足的體系中具有最顯著的益處，例如在較高的鹽濃度下；或（2）具有非FEC碳酸酯的系統，因為考慮到與FEC競爭的明顯困難。

圖3. 采用不同添加劑的LP40電解液的循環性能

Probing the Functionality of LiFSI Structural Derivatives as Additives for Li Metal Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01818

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