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1. Nat. Commun.：動態自修復SEI實現高可逆水系鋅電池

水系鋅化學具有本質安全性，但存在嚴重的不可逆性，例如低庫侖效率、持續耗水和枝晶生長，這阻礙了可充鋅電池的實際應用。

阿爾伯塔大學李智教授等人報告了一種高度可逆的水系鋅電池，其中石墨氮化碳量子點添加劑充當快速膠體離子載體，并有助于構建動態和自我修復的保護界面。

8篇電池頂刊：Nature子刊、AEM、AFM、ACS Energy Lett.、ACS Nano、EEM等成果

圖1 ZnSO4-C₃N₄ QDs電解液的結構表征

作為電解液添加劑的石墨氮化碳量子點(C₃N₄QDs)是納米片狀的，本質上具有許多周期性的共面親鋅孔，可作為快速膠體載體，賦予高Zn²⁺電導率和遷移數，并有效調節更均勻的Zn²⁺離子通量。相應地，通過與C₃N₄QDs的相互作用優化了Zn²⁺溶劑化結構，最大限度地減少了初始沉積過程中Zn成核的不均勻性。此外，由沉積的C₃N₄QDs納米片組成的原位構建的界面層將形成的Zn金屬與反應性水分離，同時保持用于離子篩分的孔開放，以實現無水的單一Zn²⁺離子傳導。值得注意的是，這些界面C₃N₄QDs通過庫侖力與金屬表面結合，但在電位反轉時重新分散到電解液中，在每個電池循環中顯示出動態再生。因此，不消耗C₃N₄QDs組件，這可持續地保證了相間的保形完整性。

圖2 半電池性能

作為概念驗證，在具有C₃N₄QDs的ZnSO₄水系電解液中，Zn金屬提供了令人印象深刻的沉積/剝離CE至 99.7%（在2?mA?cm^-2、1?mAh?cm^-2下超過200次循環）和高達至1200?h（在1?mA?cm^-2, 1?mAh?cm^-2）的長期穩定性。此外，動態氮化碳SEI沉積技術為水系鋅電池帶來了前所未有的可逆性，最終在Zn?|?|MnO₂、Zn?|?|V₂O₅和Zn?|?|VOPO₄全電池中得到了驗證。作者相信，由功能性膠體構建塊構建的動態實時重構SEI的概念可以擴展到其他經常受到可逆性差和動力學緩慢困擾的多價離子電池。

圖3 全電池性能

Self-repairing interphase reconstructed in each cycle for highly reversible aqueous zinc batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32955-0

2. 清華大學何向明/王莉AEM：雙連續隔膜設計提高電池安全性

隨著電動汽車的日益普及，鋰離子電池正在環境革命中占據中心位置。然而，來自電池熱失控的安全問題仍然是一個突出的挑戰。

清華大學何向明、王莉等通過微凹版和相轉化技術開發了一種雙連續隔膜（Bi-Sep）。

圖1 LIB的熱失效演變示意圖

具體而言，作者應用微凹版印刷（一種輥對輥浸涂工藝）和非溶劑誘導相分離（一種制備多孔膜的方法）技術來精確定制隔膜的多孔結構和形態。研究顯示，所提出的非收縮隔膜具有納米多孔形態和超拉伸性能，因此在熱濫用溫度下有效地阻止了內部短路和電極之間的化學串擾。

圖2 隔膜的表征

除了在正常條件下的可觀性能外，采用Bi-Sep隔膜組裝的LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂/石墨軟包電池在60 °C的高溫下表現出相當的倍率能力和出色的循環性能。此外，采用這種Bi-Sep隔膜的電池在熱損傷條件下實現了極高的生存能力。總之，這項工作得出的結論是，設計隔膜的多孔結構和熱機械性能，而不是簡單地提高其耐熱性，對于開發安全電池具有重要意義。

圖3 采用不同隔膜的1 Ah-NCM622/Gr電池的電化學性能

Boosting Battery Safety by Mitigating Thermal-Induced Crosstalk with a Bi-Continuous Separator. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201964

3. AFM：硝酸鋰涂覆銅集流體助力無負極鋰金屬電池！

無負極鋰金屬電池是提高能量密度超過標準鋰離子電池的最佳候選者之一。相反，鋰儲層的缺失會產生不必要的體積膨脹，導致電解液耗盡和正極容量快速消耗。

國立蔚山科學技術院Dong-Hwa Seo、浦項科技大學Soojin Park等提出了一種基于典型碳酸酯基電解液的無負極鋰金屬電池，該電池具有離子導電層涂覆的銅集流體Ag/L。

圖1 BPEI-Ag/LiNO₃電極對穩定鋰車間剝離的影響示意圖

具體而言，作者展示了一種由支鏈聚乙烯亞胺(BPEI)、銀納米顆粒和硝酸鋰(LiNO₃)制成的獨特無負極電極。其中，高度親鋰的Ag是一種很有前景的抑制鋰枝晶生長的誘導劑，LiNO₃可誘導具有高鋰離子電導率的富氮SEI層，從而降低負極的界面電阻并形成穩定的鋰沉積。通過分解LiNO₃并形成Ag-Li合金，與裸銅集流體相比，BPEI-Ag/LiNO₃電極通過均勻的SEI層結構減少了體積膨脹。此外，離子傳導SEI層和穩定的鋰主體促進了均勻的鋰成核并減少了鋰枝晶的形成，從而延長了循環壽命。

圖2 LiNO₃分解的分析與觀察

結果，BPEI-Ag/LiNO₃電極顯著提高了無負極電池在高面積容量（4.2 mAh cm^-2）和碳酸酯電解液中的循環穩定性，循環50次后容量保持率為61.6%，循環100次后容量保持率 52%。此外，作者制備了全固態半電池（ASSHCs）以評估ASSBs的適用性，通過減少體積膨脹，BPEI-Ag/LiNO₃提高了固態電解質顆粒的穩定性，并確保裸鎳集流體的循環性能提高一倍以上。該研究展示了一種有效的電極設計，可在標準液態電解液中實現無負極鋰金屬電池的穩定循環，并展示了它們對 ASSBs的適用性。

圖3 無負極電池的性能

Highly Reversible Lithium Host Materials for High-Energy-Density Anode-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208629

4. 劉孝波/賈坤AFM：三明治結構MOF修飾隔膜實現無枝晶安全鋰金屬電池！

開發多功能隔膜可以有效解決鋰金屬電池（LMBs）的鋰枝晶和安全問題。

電子科技大學劉孝波、賈坤等人設計了一種功能性隔膜以調節鋰離子傳輸并提高LMBs的安全性。

圖1 材料制備

具體而言，通過在聚多巴胺（PDA）預改性耐高溫多孔超工程聚芳醚腈 (PEN@PDA)兩側原位生長連續剛性MOF層來調節鋰離子通量分布并抑制鋰枝晶生長。鑒于其在聚合物基底上原位生長的可行性、耐熱性和陰離子吸附能力，這里選擇ZIF-67作為MOFs的代表性材料來構建MOFs/聚合物/MOFs隔膜。更具體地說，涂有PDA的PEN膜作為反應性基質，能夠原位生長均勻的MOF表面層，其精細的形態和表面覆蓋率可以通過簡單地調節MOF前體溶液的溶劑組成來調節。

圖2 三明治結構MOFs/聚合物/MOFs隔膜的表征

獲得的三明治結構MOFs/聚合物/MOFs隔膜有利于鋰離子傳輸的均勻擴散和電解液的快速擴散。由于PEN@PDA膜上MOFs層的親陰離子特性和明確的固有微孔結構，鋰遷移數(t_Li+)從0.22增加到0.81。密度泛函理論計算驗證了MOFs層對陰離子遷移的限制。正如預期的那樣，具有大比表面和均勻微孔尺寸的三明治結構MOFs/PEN@PDA/MOFs（以下簡稱MOFs/NA/MOFs）隔膜能夠實現鋰的均勻生長和高度穩定的鋰沉積剝離。此外，MOFs/NA/MOFs隔膜繼承了超工程PEN基體優異的熱穩定性，進一步提高了LMBs的安全性能。因此，與采用傳統PP隔膜的電池相比，采用MOFs/NA/MOFs隔膜的LFP/Li電池表現出顯著提高的循環和倍率性能。

圖3 全電池性能

Metal-Organic Framework Sandwiching Porous Super-Engineering Polymeric Membranes as Anionphilic Separators for Dendrite-free Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207969

5. 王建軍/劉宏/張進濤AFM：β-環糊精添加劑實現的超穩定水系鋅電池

由于鋅負極表面不均勻的電場和水引起的寄生反應加劇了鋅枝晶的內在生長，這在很大程度上阻礙了可充水系鋅離子電池在大規模儲能中的實際應用。

山東大學王建軍、劉宏、張進濤等提出了一個有效的策略，即通過添加無毒的電解液添加劑β-環糊精（β-CD）來調控鋅的沉積，同時防止絕緣副產品（Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O）的產生，以改善鋅負極的沉積/剝離。

圖1 β-CD的分子結構和表征

?β-CD超分子獨特的環形空腔結構具有疏水性，不僅有利于鋅離子的脫溶劑化，而且由于電荷屏蔽和釘住效應，有利于調節鋅離子的擴散途徑和沉積點。仿真結果表明，β-CD分子更傾向于水平吸附在Zn（002）平面上，調節Zn²⁺的擴散途徑和沉積點，使Zn沿（002）平面沉積而不形成枝晶，并通過促進[Zn(H₂O)₆]²⁺的脫溶劑化，抑制H₂的生成和Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O的形成。

圖2 對稱電池性能

因此，β-CD賦予了Zn負極超過1700次循環的99.56%的高庫侖效率，以及在4 mA cm^-2條件下超過1700小時的長時間循環穩定性，并且沒有短路。更有希望的是，在40 mA cm^-2的超高電流密度下，添加了β-CD的Zn//Zn對稱電池可以穩定運行至少75小時，遠遠超過了在純ZnSO₄電解液中的運行時間。此外，加入β-CD的Zn//V₂O₅全電池在6 A g^-1的條件下循環1000次后，可以保持較高的容量保持率。總之，這項工作證明了β-CD在穩定Zn負極方面的顯著效果，并為設計各種水系離子電池的多功能電解液提供了啟示。

圖3 全電池性能

Ultra-Stable Aqueous Zinc Batteries Enabled by β-Cyclodextrin: Preferred Zinc Deposition and Suppressed Parasitic Reactions. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207732

6. 麻省理工ACS Energy Lett.：LiFSI結構類似物作為鋰金屬添加劑的功能

如果可以改善循環性，鋰金屬是鋰離子電池中石墨負極的一個令人信服的替代物，以增加質量能量。

麻省理工學院Betar M. Gallant等基于采用具有雙氟磺酰亞胺（FSI-）陰離子的電解液所取得的高鋰庫倫效率（CE），研究了化學上相關的-SO₂F/-NSO₂F添加劑，以將FSI-相關的結構特征與CE聯系起來。

圖1 不同添加劑的結構

考慮到不同結構的鹽的溶解度不同，所以在典型的添加劑濃度（3wt%）下進行研究。另外，為在多種電解液環境中進行系統的研究，作者在含有LiFSI（FEC和DME中）的基液中，以及在非LiFSI的電解液（即LiPF₆-EC/DEC，LP40）中對反應物進行了研究。總體而言，綜合數據顯示，類FSI-結構可有效調節基液中Li的CE。對于影響循環的理想結構，同樣重要的是要考慮（1）添加劑是否是Li⁺配位的，以及（2）溶劑、陰離子和電解液添加劑之間的反應性等級和SEI的受益程度是什么。

圖2 1M LiFSI FEC電解液中的Li-Cu電池的性能

在FEC電解液中，FSI-和活性溶劑主導著SEI的形成反應，添加劑對CE既沒有積極影響也沒有消極影響。在活性較低的溶劑（如DME）中，添加劑的還原作用可以比溶劑的還原作用更強，而且某些結構的內在功能可以更清楚地被分辨出來。就添加劑的敏感性而言，LP40與DME屬于同一類別；然而，在這種情況下，通過在Li⁺的配位域中引入競爭性的-NSO₂F，可以明顯地改善有問題的反應性溶劑/陰離子組合。因此，建議未來對類FSI-溶劑和/或添加劑設計的努力更詳細地關注含N的結構，這可以使 R 基團設計更加通用，而不會出現碎片和氣體產生問題。預計此類添加劑在（1）強配位溶劑（如甘醇二甲醚）配位不足的體系中具有最顯著的益處，例如在較高的鹽濃度下；或（2）具有非FEC碳酸酯的系統，因為考慮到與FEC競爭的明顯困難。

圖3 采用不同添加劑的LP40電解液的循環性能

Probing the Functionality of LiFSI Structural Derivatives as Additives for Li Metal Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01818

7. 港理工/阿貢ACS Nano：聚合物涂層實現耐高壓/高溫的單晶富鎳正極！

單晶富鎳Li[Ni_xMn_yCo_1-x-y]O₂（SC-NMC）正極代表了一種有希望的方法，以減輕傳統多晶正極的裂紋問題。然而，許多已報道的SC-NMC正極仍然存在不令人滿意的循環穩定性，特別是在高電截止電壓和/或高溫下。

香港理工大學陳國華、Qiang Liu、美國阿貢國家實驗室Khalil Amine、徐桂良等報告了采用氧化化學氣相沉積（oCVD）技術為SC-NMC正極制作的超保型和耐用的聚（3,4-亞乙基二氧噻吩）（PEDOT）涂層，這大大改善了其高電壓（4.6V）和高溫耐受性。

圖1 超保形PEDOT涂層SC-NMC83正極材料的表征

研究表明，保形的PEDOT涂層可以有效地清除HF，抑制金屬溶解，并抑制惡劣條件下（高截止電壓和高溫）的相變和晶間裂紋，因此是一種理想的高壓正極涂層材料。受到性能改善的啟發，作者進一步在單晶LiNi_0.83Mn_0.1Co_0.07O₂（SC-NMC83）正極上進行保形PEDOT涂層，以改善其在惡劣工作條件下的循環穩定性。令人印象深刻的是，最佳厚度為10納米的PEDOT涂層大大提升了4.6V超高壓下的循環穩定性，在100次和200次循環后，容量保持率分別達到96.7%和89.5%。此外，即使在4.6V和45℃下儲存72小時后，涂層正極在45℃的100次循環后仍提供了174.9 mAh g^-1（85.3%）的容量，而未涂層的SC-NMC83僅保留了112.5 mA h g^-1（59.6%）。

圖2 電化學性能

此外，PEDOT涂層還提高了熱穩定性，將熱分解的起始溫度提高了20℃以上，這一點已被原位XRD證實。PEDOT涂層的保護作用通過使用各種先進的表征技術來徹底闡明，結果顯示，PEDOT涂層在高截止電壓的循環過程中明顯抑制了結構變形和晶內裂紋。此外，PEDOT涂層還抑制了正極和電解液之間的副反應，從而使CEI更薄，界面更穩定。總的來說，堅固的PEDOT涂層使SC-NMC83在苛刻的循環和日歷老化條件下實現了極好的穩定性。

圖3 加熱過程中帶電PEDOT涂層SC-NMC83正極材料的原位相變

Conformal PEDOT Coating Enables Ultra-High-Voltage and High-Temperature Operation for Single-Crystal Ni-Rich Cathodes. ACS Nano ( IF 18.027 ) Pub Date : 2022-09-13 , DOI: 10.1021/acsnano.2c04959

8. 徐茂文/牛玉斌EEM：MOF摻入聚合物電解質助力無枝晶長壽命鈉金屬電池

由不均勻的沉積/剝離形成的鈉枝晶會降低活性鈉的利用率，并導致差循環穩定性，更重要的是會引起內部短路，進一步造成熱失控和火災。因此，鈉枝晶及其相關問題嚴重阻礙了金屬鈉電池（SMB）的實際應用。

西南大學徐茂文、牛玉斌等實踐了在聚合物基體（聚偏氟乙烯-六氟丙烯）中加入金屬氧化物框架（MOF）的設計理念，以制備新型凝膠聚合物電解質（PH@MOF GPE），從而實現高性能SMB。

圖1 MOF的作用示意

一方面，MOF顆粒的加入不僅可以憑借其高孔隙率吸收更多的有機電解質，從而提高離子傳導性，而且可以增加聚合物基體中的無定形區域，有利于聚合物鏈的運動，從而有利于鈉離子的轉移。另一方面，帶有負電荷的MOF顆粒可以由于排斥力而排斥陰離子，促進鈉離子的傳輸。

圖2 半電池性能

因此，基于所制備的GPE的對稱電池在電流密度為5 mA cm^-2和平均容量為5 mA h cm^-2的情況下實現了穩定的循環性能，過電位很小，并且 Na₃V₂O₂(PO₄)₂F@rGO(NVOPF)|PH@MOF|Na電池也顯示出令人印象深刻的比容量（1C下113.3 mA h g^-1）和倍率能力，并具有相當的容量保持能力。總的來說，這項工作中提出的GPE可能為實現高性能和無枝晶的SMB提供一個新的想法。

圖3 全電池性能

Metal-Organic Framework Enabling Poly(vinylidene fluoride)-Based Polymer Electrolyte for Dendrite-Free and Long-Lifespan Sodium Metal Batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12511

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8篇電池頂刊：Nature子刊、AEM、AFM、ACS Energy Lett.、ACS Nano、EEM等成果

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