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?林躍河/李金成/武剛ACS Nano: 引入Cl原子，助力單原子金屬-FeN4Cl位點(diǎn)高效催化ORR

Fe-N-C單原子金屬位點(diǎn)催化劑(SAC)在質(zhì)子交換膜燃料電池中替代Pt基催化劑進(jìn)行氧還原反應(yīng)(ORR)引起了極大的興趣。如今，人們一直致力于調(diào)節(jié)金屬單原子位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)以增強(qiáng)Fe-N-C SAC的催化活性(例如摻雜雜原子來調(diào)節(jié)Fe-N_x活性中心的電子結(jié)構(gòu))。然而，大多數(shù)策略利用的是與Fe-N_x襯底上的雜原子不受控制的遠(yuǎn)程相互作用，因此該效應(yīng)可能無法精確控制近程協(xié)調(diào)相互作用。

基于此，華盛頓州立大學(xué)林躍河、李金成和紐約州立大學(xué)武剛等通過高溫?zé)峤饩哂屑{米限制氯化血紅素的ZIF-8(一個(gè)Cl原子與單個(gè)Fe原子配位并且垂直于Fe-N₄平面)，合成了一種Cl修飾的Fe-N-C SAC(FeN₄Cl SAC)催化劑。不同于以往報(bào)道的鐵源和雜原子摻雜劑隨機(jī)分散在前驅(qū)體中并在熱解過程后形成不可控且復(fù)雜的雜原子摻雜Fe-N_x結(jié)構(gòu)，氯化血紅素分子限制在前體中將直接轉(zhuǎn)化為原子FeN₄Cl活性位點(diǎn)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過Cl配位調(diào)節(jié)活性中心的電子結(jié)構(gòu)，得到的FeN₄Cl SAC表現(xiàn)出比普通Fe-N-C SAC更好的ORR活性和PEMFC性能。此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算以揭示FeN₄Cl位點(diǎn)催化ORR性能增強(qiáng)的機(jī)制: 根據(jù)d帶中心理論，F(xiàn)e d-軌道在費(fèi)米能級(jí)附近顯示出更強(qiáng)的強(qiáng)度，表明在SAC的活性位點(diǎn)有更多的反應(yīng)性；與FeN₄-C SAC相比，F(xiàn)eN₄Cl-C構(gòu)型在費(fèi)米能級(jí)附近具有最強(qiáng)的強(qiáng)度，可導(dǎo)致ORR活性增加。

Engineering Atomic Single Metal-FeN₄Cl Sites with Enhanced Oxygen-Reduction Activity for High-Performance Proton Exchange Membrane Fuel Cells. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06459

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