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1. Nat. Catal.：耐氧CO脫氫酶去除工業(yè)煙氣中的CO

Ni-Fe一氧化碳脫氫酶（carbon monoxide dehydrogenases, CODHs）是幾乎擴散受限的生物催化劑，可氧化CO。然而，它們對O₂的敏感性是工業(yè)應用的主要缺點。基于此，韓國蔚山國家科學技術學院（UNIST）Yong Hwan Kim和韓國首爾國立大學Hyung Ho Lee（共同通訊作者）等人報道了具有高O₂敏感性（ChCODH-II）的快速CODH和具有較低O₂敏感性（ChCODH-IV）的較慢CODH（Ch，Carboxydothermushydroformans）的結構。

在文中，作者使用基于Ni-Fe CODHs的蛋白質序列和結構的合理方法展示了ChCODH-II的底物隧道修飾，這導致酶在CO氧化生成CO₂期間對O₂的敏感性大大降低。通過分析靠近ChCODH-II活性位點（C簇）的底物隧道，作者發(fā)現(xiàn)了Ni-Fe CODHs中底物隧道的共同瓶頸，其中包括參與Wood-Ljungdahl途徑的乙酰-CoA合酶-CODH復合物。

通過突變和動力學實驗表明，在近大氣條件下，重新設計的 ChCODH-II變體相對于ChCODH-II野生型（WT）的O₂敏感性降低了約100倍，同時保持了出色的催化性能。此外，即使在大氣O₂條件下，工程化酶也能完全去除實際工業(yè)煙氣中的CO，有力地表明了在工業(yè)領域作為CO去除生物催化劑的應用潛力。

O₂-tolerant CO dehydrogenase via tunnel redesign for the removal of CO from industrial flue gas. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00834-y.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00834-y.

2. Adv. Mater.：蜂窩狀多孔結晶雜電催化劑高效電催化CO₂還原

具有多功能和協(xié)同效應的多孔異質結構電催化劑對于高效的電催化CO₂還原反應（CO₂RR）有很大的好處，但是共價有機框架（COFs）和金屬有機框架（MOFs）基異質結在該領域的研究仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)。基于此，華南師范大學陳宜法副教授（通訊作者）等人報道了一系列蜂窩狀多孔結晶異質電催化劑（MCH-X，X =1-4，X代表在MCH合成中從不同MOFs劑量獲得的編號樣品），并將其成功應用于電催化CO₂RR。

特殊設計的異質結具有集成的多孔MOF-模板和超薄COF-涂層，可以實現(xiàn)高效的CO₂吸附/活化，并轉化為CH₄。其中，最好的是MCH-3表現(xiàn)出極大地抑制了H₂的釋放。在電壓為-1.0 V時，MCH-3的電流密度為-398.1 mA cm-2，以及法拉第效率（FE_CH4）為76.7%，優(yōu)于物理混合物（38.0%）、MOF@COF沒有蜂窩狀形態(tài)（47.7%）、裸COF（37.5%）和MOF（15.90%）。

值得注意的是，MCH-3在-0.9 V至-1.1 V的寬電位范圍內法拉第效率保持約70%。此外，基于密度泛函理論（DFT）計算和各種表征，MOF在促進CO₂吸附/活化、穩(wěn)定中間體方面的重要作用，以及克服限速步驟的能壘已被深入研究。這是MOF@COF異質結的首次報道，可以應用于高效的CO₂RR轉化為CH₄，也將加速該領域多孔雜化材料的發(fā)展。

Honeycomb-like Porous Crystalline Hetero-electrocatalyst for Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206706.

https://doi.org/10.1002/adma.202206706.

3. Adv. Energy Mater.：高效耐用的異質界面助力電化學CO₂還原

固體氧化物電化學電池（Solid oxide electrochemical cells, SOECs）已證明有潛力成為在中等溫度下電化學CO₂還原（CO₂R）的高效裝置。然而，CO₂R的性能和廣泛應用在很大程度上取決于最先進電極的緩慢反應動力學和較差的耐用性。基于此，華南理工大學陳宇教授（通訊作者）等人報道了一種提高鈣鈦礦基電極Sr₂Fe_1.5Mo_0.3Cu_0.2O_6-δ（SF1.5MC）用于H₂的電化學氧化和CO₂還原的反應活性和耐久性的策略。

從X射線衍射（XRD）和掃描透射電子顯微鏡（STEM）觀察到，在燃料電池的傳統(tǒng)的操作條件下，SF1.5MC電極優(yōu)雅地重構為三相富氧空位雙鈣鈦礦（DP）相、Ruddlesden-popper（RP）相和Cu-Fe金屬相。這種在還原的SF1.5MC中構建的耐用多異質界面可以極大減少還原過程中的Sr偏析，從而減少CO₂氣氛下電解模式下碳酸鹽的形成。通過與HR-TEM結合測試后樣品的XRD證實，F(xiàn)e部分取代Mo可以獲得增強的相結構。考慮到鈣鈦礦氧化物的高成本和Gd_0.2Ce_0.8O_1.9（GDC）的高離子電導率，與純SFM相比，使用Sr₂Fe_xMo_2-xO_6-δ（SFM）鈣鈦礦-GDC復合燃料電極是一個有前途的候選者鈣鈦礦燃料電極。

實驗結果表明，具有這些界面的電極在CO₂電解中表現(xiàn)出顯著改善的電化學性能和優(yōu)異的耐久性。具有SF1.5MC-GDC燃料電極的La_0.8Sr_0.2Ga_0.8Mg_0.2O_3-δ（LSGM）電解質負載的SOEC在CO₂電解中在 1.4 V時的電流密度為1.94 A cm^-2，高于采用Sr₂Fe_1.5Mo_0.5O_6-δ（SF1.5M）-GDC電極的電池（1.34 A cm^-2）。此外，使用SF1.5MC-GDC燃料電極在800 °C的燃料電池模式運行約為50 h、CO₂電解模式運行約為80 h），并具有約100%的法拉第效率（FE）。

Building Efficient and Durable Hetero-Interfaces on a Perovskite-Based Electrode for Electrochemical CO₂ Reduction. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202175.

https://doi.org/10.1002/aenm.202202175.

4. Chem：Pd₁-FeO_x SACs高效催化CO₂轉化

單原子催化劑（SACs）因其獨特的反應機理而成為一種新興的非均相催化劑。除傳統(tǒng)的理解之外，中科院大連化學物理研究所楊斌副研究員和中科院上海應用物理研究所朱倍恩研究員（共同通訊作者）等人報道了Pd1-FeOx SACs在實際反應中促進反向水煤氣變換（reverse water-gas shift, rWGS）反應性的雙重作用。

除了提供單個活性位點外，Pd SAs還高效的促進了FeO_x表面在長期反應中的動態(tài)滲碳，導致出色的rWGS活性（42.0 mmol_CO·g_cat^-1·h^-1）和CO選擇性（>98%）超過其他報道的鐵（Fe）基催化劑。利用各種原位/非原位表征，包括像差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）、準原位X射線光電子能譜（XPS）、穆斯堡爾光譜和密度泛函理論（DFT）計算，作者首次揭示了在rWGS反應過程中，SAs促進了低溫范圍（<400 °C）下高活性Fe₅C₂碳化物的形成。

有了Fe₅C₂活性相，活化勢壘降低到27.7 kJ/mol，明顯低于FeO_x、Fe₃C和其他已報道的鐵基催化劑。盡管M₁-FeO_x SACs在之前的工作中已經(jīng)被廣泛研究，但由于誘導期長，這種SACs驅動的動態(tài)滲碳以前并未得到認可。此外，與相同反應條件下的Pd-NPs-FeO_x催化劑相比，單原子位點在促進持續(xù)滲碳方面的獨特性是顯而易見的。相比之下，在初始反應期間通過強金屬-載體相互作用（SMSI）快速封裝FeO_x顯著抑制了Pd NPs催化劑上的滲碳。該工作揭示了單個原子在實際反應中的多重作用，表明了SACs的更廣泛應用。

Single-atom-driven dynamic carburization over Pd₁-FeO_x catalyst boosting CO₂ conversion. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.08.012.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.08.012.

5. Angew. Chem. Int. Ed.：CdS/MoO₂/MoS₂催化劑光催化制氫和丙酮酸合成

對光生電子和空穴的最佳利用，對于提高光催化活性至關重要。基于此，中國地質大學（武漢）余家國教授、余火根教授和王臨曦博士（共同通訊作者）等人報道了基于CdS/MoO₂/MoS₂中空球構建了一種雙功能雙共催化劑改性光催化劑，用于析氫反應（HER），以及乳酸（LA）氧化選擇性生成丙酮酸（PA）。

作者通過一步反應轉化CdMoO₄可以同時獲得MoS₂和MoO₂。在光催化過程中，MoS₂和MoO₂作為光生電子和空穴積累的還原和氧化中心，分別用于HER和PA合成。通過監(jiān)測中間體，作者提出了一種用于PA生產(chǎn)的兩步單電子路線，該路線由LA中α-C(sp³)-H鍵的斷裂引發(fā)。在5 h反應后，LA的轉化率和PA的選擇性可以分別達到ca. 29%和95%。

在CdMoOS中空球上實現(xiàn)了定向電荷流，即電子在MoS₂上富集用于HER，空穴在MoO₂上積累用于LA氧化。該機制表明LA氧化是由α-C(sp³)-H的活化觸發(fā)的，然后是α-OH的酮化。該研究強調了使用雙功能光催化劑將光催化HER與有機合成相結合以同時獲得高附加值和自動分離產(chǎn)品的重要性。

A Bifunctional CdS/MoO₂/MoS₂ Catalyst Enhances Photocatalytic H₂ Evolution and Pyruvic Acid Synthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212045.

https://doi.org/10.1002/anie.202212045.

6.?Angew. Chem. Int. Ed.：首次報道！BiFeO₃@COF Z-型異質結高效整體水分解

太陽能驅動的整體水分解是產(chǎn)生可再生能源的理想方式，但是仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，華南師范大學蘭亞乾教授、濟南大學程新教授和李魁副教授（共同通訊作者）等人首次報道了通過共價鍵將共價有機骨架（COFs）和壓電材料結合，形成Z-型核@殼異質結構，用于整體水分解。

在氨基官能化的BiFeO₃納米片上可控地生長通過席夫堿反應獲得的優(yōu)異的可見光捕獲TpPa-1-COF，以構建BiFeO₃@TpPa-1-COF核-殼雜化材料。受益于BiFeO₃納米片中內建電場產(chǎn)生的極化電位分離載流子與TpPa-1-COF豐富的活性位點之間的協(xié)同效應，極大提高了載流子的傳輸和應用效率。其中，TpPa-1-COF有利于電子的俘獲，而BiFeO₃有利于空穴的聚集。

所制備的BiFeO₃@TpPa-1-COF（BFO@COF20-C）光催化劑在超聲波和模擬太陽光照射的激發(fā)下，H₂和O₂的產(chǎn)率分別為1416.4和708.2 μmol·h^-1·g^-1，優(yōu)于報道的光催化劑和壓電材料。密度泛函理論（DFT）計算表明，壓電效應通過降低HER和OER的Gibbs自由能來促進水的反應熱力學分裂，因此共同促成了BiFeO₃@TpPa-1-COF出色的光壓電催化整體水分解性能。該工作對于利用太陽能和機械能進行高效整體水分解具有重要的理論和應用價值。

Piezo-Photocatalytic Synergy in BiFeO₃@COF Z-Scheme Heterostructures for High-Efficiency Overall Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210700.

https://doi.org/10.1002/anie.202210700.

7. Adv. Funct. Mater.：PtP NDs高效催化HER和MOR

可控合成具有明確結構和組成的磷（P）摻雜貴金屬電催化劑，在能源化學領域引起了廣泛關注。基于此，南京師范大學許冬冬副教授和李亞飛教授（共同通訊作者）等人報道了通過在室溫下對次磷酸鈉水合物（NaH₂PO₂?H₂O）進行后磷化反應，成功制備了具有可調成分和高度支化結構的原子級P-摻雜Pt納米枝晶（PtP NDs）。

由于P和Pt之間的電負性不同，PtP NDs中的電子轉移不僅促進了析氫反應（HER），而且對甲醇氧化反應（MOR）具有高催化活性。在酸性HER過程中，帶負電荷的P位點有利于吸引H⁺，而Pt位點有利于在堿性MOR過程中吸附帶負電的OH^–。H⁺和OH^–離子很容易原位轉化為H_ads和OH_ads，最終加快了向HER和MOR的電催化反應動力學。調整P摻雜的含量，可以得到火山形的向HER和MOR方向的活性曲線。

電催化結果表明，P含量約為0.84（at %）的PtP NDs在HER中的η₁₀值僅為13.3 mV，PtP NDs在MOR中的質量活性為4.2 A mg^-1，是商業(yè)Pt/C的3.8倍。最重要的是，原子級的P摻雜極大地提高了PtP NDs的穩(wěn)定性，對于促進催化劑的商業(yè)化過程至關重要。該工作揭示了原子級P摻雜如何提高貴金屬電催化劑的電催化性能，并將為設計高效電催化劑提供了新思路。

Atomic-Level Phosphorus-Doped Ultrathin Pt Nanodendrites as Efficient Electrocatalysts. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202208057.

https://doi.org/10.1002/adfm.202208057.

8. Nat. Synth.：微塑料為燃料的光電催化生物合成

生物催化人工光合作用將光催化和氧化還原生物催化相結合，利用太陽能合成增值化學品。然而，由于具有挑戰(zhàn)性的水氧化動力學，這種受自然啟發(fā)的方法的反應速度緩慢。基于此，韓國高等科學技術學院（KAIST）Chan Beum Park（通訊作者）等人報道了一種太陽能驅動的生物催化光電化學（BPEC）系統(tǒng)，該系統(tǒng)使用不可回收的真實世界聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）微塑料作為電子原料，通過光電催化和氧化還原生物轉化的結合，包括C-H鍵的氧官能化、還原C=O鍵的胺化和C=C鍵的反式加氫。

BPEC系統(tǒng)包括三個組件：（1）摻雜鋯（Zr）的赤鐵礦（Zr: α-Fe₂O₃）光陽極從消費后商業(yè)PET廢料中獲得的水解PET溶液中提取電子；（2）碳纖維紙（CFP）或蒽醌-2-羧酸錨定CFP（AQC/CFP）陰極分別生成1, 4-二氫煙酰胺腺嘌呤二核苷酸（NADH）或H₂O₂；（3）一種氧化還原酶，例如NADH依賴性L-谷氨酸脫氫酶（GDH）、老黃酶（OYE）的NADH依賴性烯還原酶或H₂O₂依賴性非特異性過氧化酶（UPO），以驅動合成反應。

此外，Zr: α-Fe₂O_3?|CFP基系統(tǒng)對其他酶底物表現(xiàn)出廣泛的適用性，并且對362000（UPO）、144000（GDH）和1300（OYE）顯示出較高的總周轉數(shù)（TTN），超過了現(xiàn)有的使用水作為電子原料的BPEC系統(tǒng)。該工作提出了一種光電催化方法，用于將環(huán)境修復和生物催化光合作用整合到可持續(xù)的太陽能化學合成中。

Photoelectrocatalytic biosynthesis fuelled by microplastics. Nat. Synth., 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00153-x.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00153-x.

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