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EnSM:正極和固態電解質直接集成實現長循環鋰金屬電池

本文提出了一種集成的正極/SSE(ICSE)來增強界面附著力

EnSM:正極和固態電解質直接集成實現長循環鋰金屬電池

鋰金屬電池存在嚴重的鋰枝晶生長、低庫侖效率以及與安全問題相關的差循環壽命問題??朔@些缺點的一種可行方法是采用固態電解質(SSE)代替傳統的液態電解質

成均館大學Dukjoon Kim等提出了一種集成的正極/SSE(ICSE)來增強界面附著力,從而實現具有高能量密度的高性能鋰聚合物金屬電池(LPMB)。

EnSM:正極和固態電解質直接集成實現長循環鋰金屬電池

圖1. ICSE的組裝示意及優勢

具體而言,采用離子導電粘結劑將由聚(乙烯醇)/聚(乙二醇)-聚(碳酸乙烯酯)(PVA/PEG-PVEC)組成的半互穿網絡(semi-IPN)結構的SSE直接澆鑄在正極層上,然后去除溶劑以獲得ICSE。在該ICSE中,PVA被選為主體聚合物電解質,因為它在界面相容性和與電極的粘附強度以及離子電導率和機械強度方面具有出色的表現。此外,為了在不犧牲PVA機械完整性的情況下,增強Li+轉移能力,在PVA存在下,具有Li+導電C=O位點的碳酸乙烯亞乙酯(VEC)與 PEGDA交聯。交聯的PEG-PVEC部分與PVA分子互穿,形成semi-IPN結構,進一步增強其機械強度。

通過這種方式,與采用自支撐SSE組裝的傳統全固態電池(ASSLMB)相比,ICSE電池具有以下優勢:(i)沿厚度方向縮短離子遷移距離,(ii)正極層和SSE層之間優化的界面接觸,以及(iii)在整個正極層和SSE/正極界面建立連續的離子傳輸路徑。

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圖2. PVA/PEG-PVEC的物化性質

結果,通過直接將ICSE與鋰金屬負極配對組裝的全電池能夠在室溫下循環500次后提供157 mAh/g的高容量和98.6%的高容量保持率。此外,ICSE即使在扭曲和折疊后也能持續工作,展現了其出色的柔性和安全性。總之,在這項工作中,ICSE為具有良好電化學性能、高能量密度和安全性的電池設計提供了一條有前景的途徑,展示了LPMB實際應用的巨大潛力。

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圖3. 電化學性能

Long-cycling lithium polymer battery enabled by interface integration between cathode and solid electrolyte. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.09.011

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