鋰硫(Li-S)電池作為儲能系統有著巨大的前景,但臭名昭著的多硫化鋰(LiPSs)穿梭效應以及緩慢的硫轉化動力學困擾著其應用。滑鐵盧大學陳忠偉、華南師范大學張永光、王新、金名亮等開發了獨特的Co3O4/N摻雜的還原氧化石墨烯(Co3O4/N-rGO)復合材料,作為鋰硫(Li-S)電池有利的硫固定劑和促進劑。圖1. 材料制備本文所制備的Co3O4納米多面體(Co3O4-NP)和Co3O4納米立方體分別暴露出(112)和(001)表面,具有不同的Co2+/Co3+位點的原子結構。實驗和理論計算證實,具有不同氧化態的八面體配位Co3+(Co3+Oh)位點與四面體配位Co2+位點相比,能優化多硫化鋰的吸附和催化轉化。特別是,負載在N-rGO上的Co3O4-NP晶體暴露出具有充足的Co3+Oh活性位點的(112)平面,對多硫化物表現出更強的吸附性和卓越的催化活性,從而抑制了穿梭效應。圖2. 對多硫化物的吸附與催化受益于上述優勢,S@Co3O4-NP/N-rGO正極具有優異的電化學性能,例如,具有穩定的循環能力,在1C下的500次循環中具有0.058%的低容量衰減率,具有3C的極佳倍率能力,以及4.1 mAh cm-2的高面積容量??傮w而言,這種催化劑的設計結合了晶體表面工程和氧化狀態調節策略,為解決Li-S電池的復雜問題提供了新方法。圖3. Li-S電池性能Oxidation States Regulation of Cobalt Active Sites through Crystal Surface Engineering for Enhanced Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202202352