精品夜夜澡人妻无码av蜜桃,西西人体www大胆高清,岳今晚让你玩个够肥水一体视频

從生物質中合成可再生運輸燃料 2,5-二甲基呋喃 (DMF)是有效緩解對石油衍生商品依賴的有前景的解決方案。在此，廈門大學曾憲海等發現，酸性物質和Pd-Cl活性位點的原位生成對生物質衍生的5-(氯甲基)糠醛(CMF)氫解制DMF具有較高的選擇性和活性。CMF在15分鐘內獲得了92%的DMF產率，這表明時空產率比以前使用5-羥甲基糠醛 (HMF) 作為底物的文獻高出至少一個數量級。動力學研究表明，原位形成的酸對底物聚合為腐殖質具有可忽略的負面影響。DFT明確地闡明了由Cl物種修飾的 Pd 納米顆粒比 Pd 位點提供更低的吸附能和 C-O裂解能量。此外，原位形成均相酸和鹵素改性金屬的策略對于將其他氯化碳氧化物催化轉化為環完整的烴也是有效的。

為了弄清楚為什么Pd-Cl結構提高了CMF轉化為 DMF的活性和選擇性，進行了一系列DFT計算。根據表征結果，構建了包含Pd₄-Cl 納米團簇和單層石墨碳的優化模型，用于Pd-Cl/CNTs催化劑。為了進行系統比較，還考慮了沒有Cl物種的模型系統，選擇糠醛作為反應過程中的模型底物，Pd-Cl/CNTs的糠醛吸附能（-0.93?eV）低于Pd/CNTs（-0.54?eV）。圖5a-5b和圖5c-5d是計算糠醛在Pd-Cl/CNT和Pd/CNT上氫化的能量分布。從熱力學的角度來看，反應自由能也可以與反應能壘相關聯。在C-O鍵的初始氫化過程中，第一個氫化步驟可以通過烷氧基路線（首先用H攻擊羰基C）或羥基路線（首先用H攻擊羰基O）進行。對于Pd/CNTs催化劑，通過烷氧基中間體路線（圖 5c，G→H）和羥基中間體路線（圖 5c，G→I）的自由能分別為0.25和-0.22?eV。對于Pd-Cl/CNTs催化劑，通過烷氧基中間路線（圖 5a，A→B）和羥基中間路線（圖 5a，A→C）的自由能分別為0.01和0.53?eV。因此，在Cl物種修飾Pd活性位點后，醛加氫為醇是烷氧基路線而不是羥基路線。

對于后續過程，進一步計算了可能的競爭反應加氫路徑，包括Pd-Cl/CNTs和Pd/CNTs上C-O鍵的氫解（加氫脫氧）和呋喃環的加氫（環加氫）。對于 Pd-Cl/CNTs，C-O裂解的能量為 0.07?eV（圖5a，D→F），顯著低于呋喃環加氫（0.39?eV，圖 5a，D→E）。雖然Pd/CNT上的C-O裂解能量（圖 5c，J→L）大大高于呋喃環加氫（圖5c，J→K）（0.56?eV對-0.66?eV）。這些結果證明了我們的實驗觀察到，具有Cl物種修飾的Pd位點抑制了呋喃環加氫但促進了加氫脫氧，這與我們的實驗觀察一致，即DMF為主要產物。

Binglin Chen, Yunchao Feng, Renjie Huang, Shibo Yang, Zheng Li, Jonathan Sperry, Shuliang Yang, Xing Tang, Yong Sun, Lu Lin, Xianhai Zeng. Efficient synthesis of the liquid fuel 2,5-dimethylfuran from biomass derived 5-(chloromethyl)furfural at room temperature. Applied Catalysis B: Environmental 2022

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322007834

原創文章，作者：華算老司機，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/10/02/ba021d7f8f/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

?廈大ACB: 新型生物質基平臺化合物CMF室溫高效合成液體燃料

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

?廈大ACB: 新型生物質基平臺化合物CMF室溫高效合成液體燃料

相關推薦