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?吳英鵬/黃璐AFM：通過(guò)同步反應(yīng)-擴(kuò)散-組裝在鋰液態(tài)金屬上人造SEI

固體電解質(zhì)界面（SEI）被認(rèn)為是抑制鋰枝晶的有效方法。然而，由于鋰與電解質(zhì)之間的界面不確定，大多數(shù)構(gòu)建的SEI薄膜通常不均勻且不致密，最終無(wú)法保護(hù)鋰負(fù)極。

湖南大學(xué)吳英鵬、黃璐等利用液態(tài)鋰的超高化學(xué)活性、原子級(jí)平滑度和流動(dòng)性，當(dāng)熔融鋰與基板發(fā)生表面反應(yīng)時(shí)，

圖1. RSD和SML（soaking of molten Li）模式的示意圖和特性分析

這項(xiàng)工作闡明了從固液界面到表面的動(dòng)態(tài)形成機(jī)制（Diff-out和Diff-in），這與傳統(tǒng)的SEI形成方法不同。通過(guò)調(diào)節(jié)反應(yīng)產(chǎn)物在鋰液態(tài)金屬上的自擴(kuò)散（稱為RSD路線），可獲得穩(wěn)定、致密的SEI膜，這是由液態(tài)鋰的表面濃度差和流體動(dòng)力學(xué)驅(qū)動(dòng)的。RSD可以看作是一條內(nèi)外路徑，不僅可同步實(shí)現(xiàn)集成電極，而且有利于形成致密/穩(wěn)定的SEI膜。

圖2. 自擴(kuò)散機(jī)理分析與驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

在此基礎(chǔ)上，作者制備了X基SEI（X為S或O）薄膜，其在全電池中表現(xiàn)出優(yōu)于SML（soaking of molten Li）和未處理鋰負(fù)極的優(yōu)勢(shì)。結(jié)果，基于O基SEI薄膜的Li||LCO電池在2 C下經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后具有約93%的超高保持率。對(duì)于S基SEI薄膜，即使在高負(fù)載(>10 mg cm^-2)時(shí)，基于LFP的全電池在1 C下循環(huán)400次后，容量保留率仍可保持在≈95%?？傊?，這種策略不僅利用液態(tài)金屬鋰的表面張力滲透到三維材料中（集成電極），而且還重視來(lái)自親鋰基質(zhì)（優(yōu)化的SEI薄膜）的副產(chǎn)品的擴(kuò)散和組裝，指出了熔融鋰策略的補(bǔ)充和促進(jìn)觀點(diǎn)。

圖3. 對(duì)稱和全電池的循環(huán)性能

Artificial SEI Film via Synchronous Reaction-Diffusion-Assembly on Li Liquid Metal. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206405

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