盡管鋰金屬負極(LMA)具有超高的理論比容量和極低的電化學氧化電位,但固體電解質間相(SEI)的不均勻性、”死”鋰的形成以及電解液的持續消耗仍然阻礙了LMA的實際應用。太平洋西北國家實驗室許武、張繼光等受聚環氧乙烷(PEO)化學/結構優勢特點的吸引,提出了一個雙層(DL)涂層的LMA保護概念。圖1. DL涂層的作用研究顯示,DL由提供均勻離子傳輸的PEO基底層(BL)和保持DL機械完整性的交聯頂層(TL)組成,它們減少了鋰金屬與液態電解液之間的副反應。因此,DL@Li允許形成一個穩定的SEI層,以防止電解液的滲透,其主要由LiF和Li2O組成。此外,DL@Li在沉積后表現出更光滑的表面,比裸Li顆粒更大。結果,在DL的物理化學特征的驅動下,DL@Li||NMC622電池顯示出卓越的循環性,在電流密度為2.1 mA cm-2(C/2倍率)的情況下,經過220次循環后容量保持率為92.4%,LMA的表面保持光滑,NMC622的正極結構也保存良好。圖2. DL@Li的電化學穩定性和鋰的沉積行為此外,值得注意的是,由于均勻的離子通量和減少的副反應,DL@Li||NMC622電池在6.9 mA cm-2(1.5C倍率)的高電流密度下充電后達到了126.0 mAh g-1的較高放電容量。據悉,在高面積容量負載的Li||NMC622電池中還沒有報道過如此出色的電化學性能。作者相信,這種定制的DL保護可以有效地解決高倍率和高能量密度鋰金屬電池的艱巨挑戰。圖3. Li||LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2電池的電化學循環性High Current-Density-Charging Lithium Metal Batteries Enabled by Double-Layer Protected Lithium Metal Anode. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207172