本文報(bào)道了Pd1-FeOx SACs在實(shí)際反應(yīng)中促進(jìn)反向水煤氣變換（reverse water-gas shift, rWGS）反應(yīng)性的雙重作用。
單原子催化劑（SACs）因其獨(dú)特的反應(yīng)機(jī)理而成為一種新興的非均相催化劑。除傳統(tǒng)的理解之外，中科院大連化學(xué)物理研究所楊斌副研究員和中科院上海應(yīng)用物理研究所朱倍恩研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了Pd1-FeOx SACs在實(shí)際反應(yīng)中促進(jìn)反向水煤氣變換（reverse water-gas shift, rWGS）反應(yīng)性的雙重作用。
除了提供單個(gè)活性位點(diǎn)外，Pd SAs還高效的促進(jìn)了FeOx表面在長期反應(yīng)中的動(dòng)態(tài)滲碳，導(dǎo)致出色的rWGS活性（42.0 mmolCO·gcat-1·h-1）和CO選擇性（>98%）超過其他報(bào)道的鐵（Fe）基催化劑。利用各種原位/非原位表征，包括像差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）、準(zhǔn)原位X射線光電子能譜（XPS）、穆斯堡爾光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者首次揭示了在rWGS反應(yīng)過程中，SAs促進(jìn)了低溫范圍（<400 °C）下高活性Fe5C2碳化物的形成。
有了Fe5C2活性相，活化勢壘降低到27.7 kJ/mol，明顯低于FeOx、Fe3C和其他已報(bào)道的鐵基催化劑。盡管M1-FeOx SACs在之前的工作中已經(jīng)被廣泛研究，但由于誘導(dǎo)期長，這種SACs驅(qū)動(dòng)的動(dòng)態(tài)滲碳以前并未得到認(rèn)可。
此外，與相同反應(yīng)條件下的Pd-NPs-FeOx催化劑相比，單原子位點(diǎn)在促進(jìn)持續(xù)滲碳方面的獨(dú)特性是顯而易見的。相比之下，在初始反應(yīng)期間通過強(qiáng)金屬-載體相互作用（SMSI）快速封裝FeOx顯著抑制了Pd NPs催化劑上的滲碳。該工作揭示了單個(gè)原子在實(shí)際反應(yīng)中的多重作用，表明了SACs的更廣泛應(yīng)用。
Single-atom-driven dynamic carburization over Pd1-FeOx catalyst boosting CO2 conversion. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.08.012.
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.08.012.
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