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Nature Catalysis：單原子Cu/ZrO2催化劑中Cu1-O3位點實現高選擇性CO2加氫

甲醇(CH₃OH)作為一種基本的工業原料，可用于合成一系列重要的工業化學品(如低碳烯烴和汽油)。由此可見，由CO₂催化轉化為甲醇的過程具有重要的商業價值。銅催化劑因其優良的催化活性和對合成甲醇的穩定性而受到廣泛關注。然而，由于銅物種的配位結構復雜，銅基催化劑中各種產物的實際活性位點難以確定。此外，銅納米顆粒的物理尺寸也對其催化性能的影響，這使得對CO₂加氫反應的實際活性銅位點的研究變得困難。雖然在對銅催化劑活性位點的研究上已經取得了重大進展，但關于催化劑與反應之間的結構-性能關系仍不清晰。

近日，福州大學譚理和復旦大學劉智攀等合成了一種高效的Cu₁/無定型ZrO₂單原子催化劑，其在相對較低的溫度(180°C)下實現CO₂加氫反應生成甲醇，其清晰的活性位點結構以及單一的產物分布清楚地揭示了催化劑結構與性能間的關系。實驗結果顯示，孤立的陽離子Cu₁-O₃在催化劑表面動態積累并且在催化過程中形成穩定的活性位點，在180°C的二氧化碳加氫過程中對甲醇具有高選擇性(100%)。

此外，銅單原子催化劑可以在附近氧原子的幫助下輕松解離氫并且激活CO₂生成HCOO*(甲醇合成的關鍵中間體)。更重要的是，小的銅團簇和/或納米顆粒是通過RWGS途徑形成CO的活性位點，而大的銅顆粒在低溫下幾乎不能激活CO₂。總的來說，銅單原子催化劑的特征幾何結構和獨特的活性之間的關系為銅催化CO₂加氫提供了深入的了解，并為未來單原子催化劑在熱催化CO₂轉化中的應用提供了理論指導。

The role of Cu₁-O₃ Species in Single-atom Cu/ZrO₂ Catalyst for CO₂ Hydrogenation. Nature Catalysis, 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00840-0

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