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Angew.: MXene上Pt和Sn調(diào)控d帶中心，抗CO中毒并高效催化MOR

直接甲醇燃料電池(DMFC)因其高能量密度、高便攜性和安全性而吸引了廣泛的研究興趣。并且DMFC的效率在很大程度上取決于甲醇氧化反應(yīng)(MOR)催化劑的活性和耐久性。然而，由于催化劑在MOR反應(yīng)會發(fā)生CO中毒，這嚴(yán)重降低了DMFC的效率。近日，中山大學(xué)曾志平、余丁山和蘇州科技大學(xué)楊鴻斌等通過一種漸進(jìn)的一步電化學(xué)沉積策略，成功制備出了錨定在硒摻雜MXene載體上的納米合金(PdSn_0.5/Se-Ti₃C₂)。

性能測試結(jié)果顯示，Pd/Se-Ti₃C₂催化劑(1046.2 mA mg^-1)的MOR質(zhì)量活性是Pd/Ti₃C₂的2倍以上，說明在MXene上引入Se原子可以增強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移，加速反應(yīng)動力學(xué)。此外，通過Sn位點的配位，PdSn_0.5/Se-Ti₃C₂催化劑(4762.8 mA mg^-1)顯示出優(yōu)異的MOR質(zhì)量活性，是Pd/Se-Ti₃C₂的4.5倍，優(yōu)于許多其他報道的Pd基電催化劑。更重要的是，裝配有PdSn_0.5/Se-Ti₃C₂電極的DMFC顯示出較大的功率密度(10.2 mW cm^-2)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于商用的Pd/C。

實驗和理論計算表明，提高金屬晶體與Se摻雜MXene載體相互作用和優(yōu)化Pd-Sn活性位點的分布可以調(diào)節(jié)催化劑的d帶中心，降低CO*中間體在Pd位點的吸附能和增強(qiáng)Sn位點上OH*的生成，加速MOR過程中隨后的解吸和氧化，從而導(dǎo)致反應(yīng)過程中的高電流密度和高M(jìn)OR質(zhì)量活性。

Engineering Support and Distribution of Palladium and Tin on MXene with the Modulation d-Band Center for CO-resilient Methanol Oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202209693

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