Pt是對HER和ORR最有效的催化劑,然而,商用Pt/C催化劑的負載質量仍然較高。雖然非貴金屬催化劑已得到了廣泛的研究,但由于其催化活性較低,很難用于取代Pt。基于此,北京科技大學焦樹強、王明涌和武漢大學肖巍等通過將Pt單原子(Pt-SAs)和Co原子團簇(Co-ACs)固定在含氧缺陷的碳載體上,構建了一種(Pt-Ox)-(Co-Oy)非鍵結構(PtSA/CoAC-O@ACTP)。具體而言,新型原子分散(Pt-Ox)-(Co-Oy)非鍵合活性位點是在富氧煤焦油瀝青(CTP)衍生的缺陷碳載體上設計和構建的,并且Co-Oy和Pt-Ox之間獨特的非鍵相互作用調節了含氧缺陷的化學場,并在Pt-d軌道中引入了額外的電子。非鍵(Pt-Ox)-(Co-Oy)催化劑上的Pt負載量僅為為0.56 wt%,并且其具有優異的電催化性能:HER和ORR的質量活性分別高達64.4 A cm-2 mgPt-1(過電位為100 mV)和7.2 A cm-2 mgPt-1(0.8 V vs RHE),其值遠高于商業的20% Pt/C。此外,(Pt-Ox)-(Co-Oy)催化劑還具有良好的穩定性,活性衰減較小,在加速降解試驗中優于20% Pt/C。機理研究進一步揭示(Pt-Ox)-(Co-Oy)非鍵合結構調整了CTP的表面化學場,改變了Pt的電子分布,從而增強了HER和ORR活性。總的來說,該研究為開發具有低負載質量的高效鉑基電催化劑提供了一個新的思路,并且該工作中的電催化劑合成策略涉及具有豐富、低成本的煤焦油瀝青和低鉑負載量,顯示出巨大的擴大生產應用潛力。Novel (Pt-Ox)-(Co-Oy) Non-Bonding Active Structures on Defective Carbon from Oxygen-Rich Coal Tar Pitch for Efficient HER and ORR. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206960