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?浙工大Small: EMSI觸發(fā)CuPd/CN上的界面電荷極化，促進(jìn)NO3-選擇性轉(zhuǎn)化為NH3

選擇性電催化硝酸鹽的轉(zhuǎn)化在處理硝酸鹽廢水方面具有巨大潛力，同時(shí)該方法能夠產(chǎn)生高附加值的氨。然而，由于缺乏具有高活性和選擇性的電催化劑，目前硝酸鹽制氨技術(shù)的發(fā)展與實(shí)際應(yīng)用仍然受到阻礙。基于此，浙江工業(yè)大學(xué)王亮和王鴻靜等設(shè)計(jì)并合成了金屬有機(jī)框架衍生的CuPd雙金屬納米粒子/氮摻雜碳(CuPd/CN)納米陣列，用于電催化硝酸鹽高效電合成氨。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，由TCPP配體衍生的CN載體能夠有效負(fù)載致密和小尺寸的CuPd雙金屬納米顆粒(CuPd NPs)，并且CuPd NP和CN載體之間存在強(qiáng)的電子金屬-載體相互作用(EMSI)；在構(gòu)建的CuPd/CN體系中，Cu-Pd雙金屬效應(yīng)可以增強(qiáng)EMSI效應(yīng)，觸發(fā)CuPd NPs和CN載體之間的界面電荷極化，使Cu原子位點(diǎn)缺失電子，有利于硝酸根離子的富集。而且，具有調(diào)制電子結(jié)構(gòu)的Cu和Pd可以作為雙活性位點(diǎn)催化選擇性硝酸鹽向氨的轉(zhuǎn)化。

盡管CN本身對(duì)硝酸鹽到氨的轉(zhuǎn)化效率低下，但EMSI可以顯著提高CuPd NPs在硝酸鹽合成氨的法拉第效率、選擇性和穩(wěn)定性。電化學(xué)研究表明，在泡沫銅催化劑上生長(zhǎng)的CuPd/CN(CuPd/CN/CF)具有出色的電催化NO₃^–轉(zhuǎn)化為NH₃的能力(即96.16%的NH₃法拉第效率、92.08%的NH₃選擇性以及NH₃的產(chǎn)率為0.0904 mmol h^-1mg^-1_cat)。該研究為設(shè)計(jì)具有EMSI效應(yīng)的負(fù)載型金屬催化劑用于選擇性NO₃^–向NH₃電催化轉(zhuǎn)化提供了新的策略。

Electronic Metal-Support Interaction Triggering Interfacial Charge Polarization over CuPd/N-Doped-C Nanohybrids Drives Selectively Electrocatalytic Conversion of Nitrate to Ammonia. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203335

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