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1. 許武/張繼光AFM：雙層鋰負(fù)極保護(hù)策略實(shí)現(xiàn)高倍率鋰金屬電池

8篇電池頂刊：潘鋒、魯兵安、陳仕謀、許武、張繼光、何冠杰、曹敏花、劉明賢等成果！

盡管鋰金屬負(fù)極（LMA）具有超高的理論比容量和極低的電化學(xué)氧化電位，但固體電解質(zhì)間相（SEI）的不均勻性、”死”鋰的形成以及電解液的持續(xù)消耗仍然阻礙了LMA的實(shí)際應(yīng)用。

太平洋西北國家實(shí)驗室許武、張繼光等受聚環(huán)氧乙烷（PEO）化學(xué)/結(jié)構(gòu)優(yōu)勢特點(diǎn)的吸引，提出了一個雙層（DL）涂層的LMA保護(hù)概念。

圖1 DL涂層的作用

研究顯示，DL由提供均勻離子傳輸?shù)腜EO基底層（BL）和保持DL機(jī)械完整性的交聯(lián)頂層（TL）組成，它們減少了鋰金屬與液態(tài)電解液之間的副反應(yīng)。因此，DL@Li允許形成一個穩(wěn)定的SEI層，以防止電解液的滲透，其主要由LiF和Li₂O組成。此外，DL@Li在沉積后表現(xiàn)出更光滑的表面，比裸Li顆粒更大。結(jié)果，在DL的物理化學(xué)特征的驅(qū)動下，DL@Li||NMC622電池顯示出卓越的循環(huán)性，在電流密度為2.1 mA cm^-2（C/2倍率）的情況下，經(jīng)過220次循環(huán)后容量保持率為92.4%，LMA的表面保持光滑，NMC622的正極結(jié)構(gòu)也保存良好。

圖2 DL@Li的電化學(xué)穩(wěn)定性和鋰的沉積行為

此外，值得注意的是，由于均勻的離子通量和減少的副反應(yīng)，DL@Li||NMC622電池在6.9 mA cm^-2（1.5C倍率）的高電流密度下充電后達(dá)到了126.0 mAh g^-1的較高放電容量。據(jù)悉，在高面積容量負(fù)載的Li||NMC622電池中還沒有報道過如此出色的電化學(xué)性能。作者相信，這種定制的DL保護(hù)可以有效地解決高倍率和高能量密度鋰金屬電池的艱巨挑戰(zhàn)。

圖3 Li||LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂電池的電化學(xué)循環(huán)性

High Current-Density-Charging Lithium Metal Batteries Enabled by Double-Layer Protected Lithium Metal Anode. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207172

2. 何冠杰/柴國良AEM：超穩(wěn)定水系鋅離子電池，5000次循環(huán)容量保持92%

采用預(yù)適配陽離子的層狀錳氧化物作為水系鋅離子電池（AZIBs）的正極引起了巨大的興趣，因為其開放的二維通道可以實(shí)現(xiàn)快速的離子擴(kuò)散，并且在拓?fù)浠瘜W(xué)（脫）插層過程中具有溫和的相變。然而，由于與主體內(nèi)帶負(fù)電的亥姆霍茲平面的松散相互作用以及二維結(jié)構(gòu)中客體（脫）插層時的剪切/膨脹效應(yīng)，不可避免地會看到這些“柱”陽離子從主體中浸出，這意味著需要合適的調(diào)節(jié)以防止它們快速性能衰減。

倫敦瑪麗女王大學(xué)何冠杰、中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所柴國良等首次提出了一類新的超結(jié)構(gòu)層狀錳氧化物，Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O，旨在實(shí)現(xiàn)高性能AZIBs的強(qiáng)大正極。

圖1 Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的結(jié)構(gòu)和形態(tài)表征

研究顯示，Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O在0.2 A g^-1和5 A g^-1時，可以實(shí)現(xiàn)312 mAh g^-1和132 mAh g^-1的高比容量，以及5000次循環(huán)后92%容量保持率的出色循環(huán)穩(wěn)定性。同時，其卓越的倍率能力和晶格結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)零體積變化進(jìn)一步驗證了其在實(shí)際應(yīng)用中作為一種有前景的正極主體的可行性。

圖2 電化學(xué)性能比較

作者進(jìn)一步通過對傳統(tǒng)層狀錳氧化物（δ-Mg₂Mn₁₄O₂₇·nH₂O、δ-MnO₂·nH2O和δ-Na_0.55Mn₂O₄·2.4H₂O）和Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的結(jié)構(gòu)/化學(xué)演變和電化學(xué)性能的原位實(shí)驗和理論比較，詳細(xì)討論了超結(jié)構(gòu)正極材料的優(yōu)點(diǎn)。研究表明，微觀結(jié)構(gòu)對性能的改善源于網(wǎng)狀MnO₆和MgO₆鏈的特定二維特征以及內(nèi)置的Mn空位，它們賦予了氫鍵穩(wěn)定的層狀結(jié)構(gòu)和過渡金屬層的水平釘住效應(yīng)。因此，與以前報道的錳基正極相比，這種堅固的框架具有較少的錳遷移和準(zhǔn)零的晶格體積變化，有助于提高電化學(xué)性能。總之，這些發(fā)現(xiàn)為開發(fā)可逆AZIBs的層狀過渡金屬氧化物的超級結(jié)構(gòu)提供了新的見解。

圖3 Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的非原位表征

Hydrogen-Bond Reinforced Superstructural Manganese Oxide As the Cathode for Ultra-Stable Aqueous Zinc Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201840

3. 曹敏花/毛寶光Nature子刊：基于應(yīng)變調(diào)節(jié)的可逆鈉電硫?qū)倩镓?fù)極

調(diào)控用于儲能的過渡金屬硫?qū)倩锏目赡嫜趸€原化學(xué)通常面臨著巨大的挑戰(zhàn)，因為很難直接調(diào)節(jié)放電產(chǎn)物。

北京理工大學(xué)曹敏花、毛寶光等報道了拉伸應(yīng)變的MoSe₂（TS-MoSe2）可以作為宿主將其應(yīng)變轉(zhuǎn)移到相應(yīng)的放電產(chǎn)物Mo上，從而有助于調(diào)節(jié)吉布斯自由能變化（ΔG）并實(shí)現(xiàn)可逆的鈉存儲機(jī)制。

圖1 理論計算

具體而言，在該研究中，2-甲基咪唑（2-MI）被選擇通過其強(qiáng)大的配體效應(yīng)對研究對象（Mo和MoSe₂）施加應(yīng)變。研究顯示，繼承應(yīng)變會造成Mo的晶格畸變，從而調(diào)整d帶中心上移，使其更接近費(fèi)米水平，以增強(qiáng)Na₂Se的吸附性，從而導(dǎo)致Mo/Na₂Se和MoSe₂之間氧化還原化學(xué)的ΔG下降。

圖2 放電和充電過程的非原位XPS 和原位拉曼光譜研究

因此，TS-MoSe₂顯示出高度可逆的鈉存儲轉(zhuǎn)換機(jī)制，而其對應(yīng)物（無約束的MoSe₂）在充電過程中不能被恢復(fù)。更令人印象深刻的是，TS-MoSe₂在廣泛的溫度范圍內(nèi)（50至-30 °C）實(shí)現(xiàn)了高倍率容量和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。總之，這項工作為轉(zhuǎn)換型TMDs的堿金屬離子儲能研究提供了一個方向，這對合理設(shè)計高性能電極材料至關(guān)重要。

圖3 電化學(xué)性能

Strain-regulated Gibbs free energy enables reversible redox chemistry of chalcogenides for sodium ion batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33329-2

4. 同濟(jì)劉明賢AFM：超長壽命鋅離子存儲，400000次循環(huán)后容量保持96.8%！

高親鋅和穩(wěn)定的碳支架的定制納米架構(gòu)對于具有雙高超電容活性和耐久性的鋅離子存儲來說至關(guān)重要，但仍然具有挑戰(zhàn)性。

同濟(jì)大學(xué)劉明賢等報告了一種路易斯對相互作用引導(dǎo)的自組裝策略，以設(shè)計激活鋅存儲點(diǎn)的碳超結(jié)構(gòu)。

圖1 碳超結(jié)構(gòu)的形成過程及形貌表征

具體而言，通過氯化鐵（FeCl₃，路易斯酸）和對苯二甲醇（PDM，路易斯堿）之間的相互作用，通過H-鍵和π-π堆疊可定制聚合物超結(jié)構(gòu)。該聚合物的上層結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的，并且可以方便地進(jìn)行碳化，以獲得具有良好繼承幾何形狀的高孔隙碳。該碳超結(jié)構(gòu)具有納米觸手交織的多孔模塊和堅固的網(wǎng)絡(luò)，可提供高效的親鋅活性位點(diǎn)和大量的主客體交互界面，以用于激活卓越的電容電荷存儲。

圖2 熱解后獲得的碳超結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)表征

因此，制備的鋅離子雜化電容器（ZHCs）收獲了電化學(xué)指標(biāo)的全面改善，包括優(yōu)異的倍率能力（100 A g^-1）、高能量密度（161.2 Wh kg^-1，基于正極）和持久的穩(wěn)定性（400000次循環(huán)后96.8%的容量保持率）。實(shí)驗表征和理論模擬的結(jié)合將異常高能量存儲的根源確定為在親鋅位點(diǎn)交替吸收相反電荷以及在超穩(wěn)碳超結(jié)構(gòu)中異雙原子基序與鋅離子的多電子氧化還原反應(yīng)。這項工作中提出的設(shè)計策略為定制高性能的碳超結(jié)構(gòu)開辟了新的機(jī)會，并突出了它們在鋅基儲能裝置中的應(yīng)用前景。

圖3 水系ZHC的電化學(xué)性能評估

Lewis Pair Interaction Self-Assembly of Carbon Superstructures Harvesting High-Energy and Ultralong-Life Zinc-Ion Storage. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208049

5. 魯兵安/劉全慧/王星輝AEM：源于天然苧麻的高性能鉀電池纖維素隔膜！

盡管鉀電池（KBs），如鉀金屬電池和鉀離子電池，有望實(shí)現(xiàn)低成本和高能量密度，但目前還沒有能夠滿足KBs運(yùn)行的專用隔膜。

湖南大學(xué)魯兵安、劉全慧、福州大學(xué)王星輝等通過對纖維素的天然超分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行工程設(shè)計，獲得了一種具有高性能的分級多孔纖維素（HPC）隔膜。

圖1 來自苧麻的新型HPC隔膜的示意圖和纖維素的超分子結(jié)構(gòu)

具體而言，選擇苧麻為原料，采用環(huán)保型 2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基（TEMPO）介導(dǎo)的氧化和劇烈磁力攪拌，可將苧麻分解成纖維素納米原纖維（CNF），這也有助于去除木質(zhì)素和半纖維素。纖維素的超分子和分層結(jié)構(gòu)使隔膜具有高孔隙率、優(yōu)良的機(jī)械性能、優(yōu)異的電解液潤濕性和穩(wěn)定的熱性能。小孔徑(0.64 μm)和合適的曲折度(1.83)的結(jié)合能夠?qū)崿F(xiàn)均勻的電流分布并抑制K枝晶的刺穿。

圖2 K//K對稱電池的電化學(xué)性能

結(jié)果，K//K對稱電池的壽命超過1000小時而不發(fā)生短路。受益于高的K⁺轉(zhuǎn)移數(shù)（0.69），采用HPC隔膜的石墨//K和普魯士藍(lán)（PB）//K電池表現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性（分別為400和200次循環(huán)）和高倍率性能。此外，采用HPC隔膜的PB//石墨全電池在100次循環(huán)中可提供86 mAh g^-1的可逆轉(zhuǎn)容量。總體而言，這種新型HPC隔膜通過對植物進(jìn)行合理的結(jié)構(gòu)改造，為KBs和其他儲能系統(tǒng)的可持續(xù)發(fā)展提供了可能。

圖3 采用HPC隔膜的KIBs的電化學(xué)性能

Natural Supra-Molecular Structure Engineering for High-Performance Potassium Batteries Separator. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202357

6. 深大/北大AFM：全面揭示鋰電池的產(chǎn)氣行為，邁向安全實(shí)際應(yīng)用！

鋰電池產(chǎn)生的氣體對其電化學(xué)性能是不利的，尤其是在無人看守的失控條件下，容易造成氣體的突然積累（包括可燃?xì)怏w），從而引發(fā)爆炸和燃燒等安全問題。全面了解不同條件下的電池產(chǎn)氣機(jī)制極為重要，有利于實(shí)現(xiàn)對電極和電解液之間復(fù)雜反應(yīng)過程的直觀認(rèn)知，為優(yōu)化電池性能提供有效策略。

深圳大學(xué)劉劍洪、張黔玲、胡江濤、北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒等總結(jié)了有關(guān)電池產(chǎn)氣機(jī)制的最新進(jìn)展，并突出強(qiáng)調(diào)提高電池安全性的氣體抑制策略，還提出了未來產(chǎn)氣分析和抑制的新方法。預(yù)計該綜述將促進(jìn)鋰電池在性能、氣體抑制和安全方面的進(jìn)一步發(fā)展，特別是在高能量密度系統(tǒng)中。

圖1 不同條件下的產(chǎn)氣過程及其對電池性能和安全性的影響

作者首先回顧了正極材料、負(fù)極材料和電解液的產(chǎn)氣機(jī)制，這使大家對普通電池系統(tǒng)的產(chǎn)氣情況有了全面和統(tǒng)一的認(rèn)識。同時總結(jié)了防止產(chǎn)氣的策略，包括電極材料和電解液之間的緩沖層構(gòu)建、電極材料的優(yōu)化和改性、電極元件和電解液的結(jié)構(gòu)設(shè)計、測試條件的調(diào)整等，為防止氣體的產(chǎn)生打開了視野，有望為更有效的氣體抑制策略提供參考。但僅僅依靠一兩種策略來完全抑制產(chǎn)氣是不容易的，因為從電池中觀察到的氣體可能來自不同的部件，包括正極、負(fù)極、電解液、導(dǎo)電碳、殘余水等，這是一項巨大的產(chǎn)氣抑制工程，電池的每個部分都應(yīng)該特別注意。

圖2 正極與電解液的界面化學(xué)反應(yīng)

氣體檢測和分析是解決鋰電池中產(chǎn)氣問題的基礎(chǔ)。然而，最常采用的設(shè)備，差示電化學(xué)質(zhì)譜(DEMS)，有很大的局限性，如電解液蒸發(fā)引起的氣體檢測時間有限，由于使用大量的電解液而與實(shí)際電池系統(tǒng)有偏差，收集的氣體產(chǎn)生結(jié)果的準(zhǔn)確性等，因此，進(jìn)一步改進(jìn)DEMS的測試是必要和重要的。

結(jié)合上述回顧和氣體檢測的不足，這項工作提出未來產(chǎn)氣分析和抑制的簡短觀點(diǎn)如下：1）具有高精度的長時間氣體測試能力，設(shè)計和開發(fā)多功能原位DEMS設(shè)備，該設(shè)備應(yīng)滿足以下要求，包括長期持續(xù)測試、先進(jìn)的揮發(fā)性電解液冷凝和補(bǔ)充系統(tǒng)、氣體檢測的高靈敏度、標(biāo)準(zhǔn)和可重復(fù)的氣體測試協(xié)議；2）氣體測試過程的科學(xué)設(shè)計，建議進(jìn)行全電池的產(chǎn)氣研究，通過研究氣體類別和含量來跟進(jìn)分析串?dāng)_反應(yīng)；

圖3 源于固態(tài)電解質(zhì)的產(chǎn)氣

3）全方位氣體測試的相關(guān)性討論，應(yīng)在正常工況和熱失控情況（高溫、過充、短路等）下對產(chǎn)氣進(jìn)行系統(tǒng)研究，這有利于建立兩種產(chǎn)氣機(jī)理之間的關(guān)聯(lián)；4）聯(lián)合檢測的先進(jìn)技術(shù)，需要在開發(fā)精確的檢測技術(shù)方面付出更多努力；5）多種產(chǎn)氣抑制方法，電池中產(chǎn)生的氣體源很多，因此在電池組裝前應(yīng)對所有可能產(chǎn)生氣體的組件進(jìn)行修改和優(yōu)化；6）對產(chǎn)氣的深入研究，正常情況和熱失控情況下的產(chǎn)氣機(jī)理分析和抑制方法可以抑制復(fù)雜的電池安全問題，同時提高電化學(xué)性能。

圖4 未來電池產(chǎn)氣分析的方向

Revealing Lithium Battery Gas Generation for Safer Practical Applications. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208586

7. JACS：機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測適合全固態(tài)Li-S電池的固態(tài)電解質(zhì)

鋰硫電池（LSB）是最有前景的儲能技術(shù)之一，因為其成本低，硫儲量高。然而，多硫化物穿梭及其相應(yīng)的容量衰減問題是其商業(yè)化的一個主要障礙。采用固態(tài)電解質(zhì)（SE）取代傳統(tǒng)的液態(tài)電解質(zhì)是一個潛在的解決方案。

加利福尼亞大學(xué)圣迭戈分校王學(xué)彬、魯爾基理工學(xué)院Swastika Banerjee等利用基于密度泛函理論的計算和機(jī)器學(xué)習(xí)的原子間勢，對全固態(tài)LSB中正極-電解質(zhì)界面的熱力學(xué)和動力學(xué)進(jìn)行了全面研究。

圖1 用于界面MTP開發(fā)的被動和主動學(xué)習(xí)流程圖

總的來說，預(yù)測顯示，充電后的S₈正極比完全放電的Li₂S正極的反應(yīng)性要強(qiáng)得多。此外，預(yù)測表明，在幾種主要的固態(tài)電解質(zhì)（氧化物、硫化物、氮化物和鹵化物）中，硫化物SE通常對S₈正極最穩(wěn)定，而其他SE化學(xué)成分則高度電化學(xué)不穩(wěn)定。如果由于其他原因需要使用其他的SE，一些二元和三元的硫化物（例如LiAlS₂、Sc₂S₃、Y₂S₃）被預(yù)測為優(yōu)秀的緩沖層。

圖2 基于不同電解質(zhì)/電極的反應(yīng)能（左）和體積變化百分比

最后，作者利用主動學(xué)習(xí)方法開發(fā)了一個精確的機(jī)器學(xué)習(xí)原子間勢（ML-IAP）來研究S₈|β-Li₃PS₄界面。大型界面模型（>1000s原子）的分子動力學(xué)（MD）模擬顯示，最穩(wěn)定的Li₃PS₄（100）表面傾向于與S₈形成具有二維通道和較低鋰擴(kuò)散激活障礙的界面。總體而言，這些結(jié)果為下一代全固態(tài)LSB的正極-電解質(zhì)界面設(shè)計提供了關(guān)鍵的新見解。

圖3 α-S₈的電化學(xué)反應(yīng)能（左）和相應(yīng)的體積變化（右）

Thermodynamics and Kinetics of the Cathode–Electrolyte Interface in All-Solid-State Li–S Batteries. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c07482

8. 北化陳仕謀EES：離子液體添加劑延長鋅電池35倍循環(huán)壽命！

兩性離子液體（ZIL）含有共價結(jié)合的陽離子和陰離子分子，具有潛在的電化學(xué)應(yīng)用。

北京化工大學(xué)陳仕謀等通過在電解液中加入ZIL添加劑，在鋅金屬電池的負(fù)極和正極的界面上構(gòu)建了一個自適應(yīng)的電雙層（EDL）。

圖1 電解液設(shè)計

具體而言，在電解液中加入ZIL后，在電場作用下，陽離子和陰離子分子可以選擇性地聚集在電極表面，從而在鋅負(fù)極上形成動態(tài)靜電屏蔽層，而在正極上形成獨(dú)特的貧水界面。對一系列ZIL的篩選表明，3-（1-甲基咪唑）丙烷磺酸酯（ImS）增強(qiáng)了循環(huán)穩(wěn)定性，因為咪唑陽離子的π-π堆積形成的動態(tài)靜電屏蔽層可以調(diào)節(jié)均勻的鋅沉積，并通過ImS的磺酸鹽提供新的Zn²⁺傳輸通道。原位表征和模擬計算的結(jié)合表明，ImS添加劑占據(jù)了有限的成核友好位點(diǎn)，迫使Zn²⁺沉積在更多的相鄰位點(diǎn)上，從而改變了Zn²⁺在EDL中的傳輸路徑。此外，正極材料的溶解也被正極上的自適應(yīng)EDL明顯抑制。

圖2 半電池性能

因此，受益于上述策略，Zn//Zn電池實(shí)現(xiàn)了無枝晶的沉積/剝離，與基礎(chǔ)電解液相比，運(yùn)行壽命提高了35倍（3500小時），并且在高電流密度（10 mA cm^-2, 20 mAh cm^-2）下，Zn的利用率超高（85%）。此外，Zn/NaV₃O₈·1.5H₂O全電池顯示出超快的充放電速度（在20A g^-1條件下進(jìn)行3000次循環(huán)后容量保持率為88%），并在高質(zhì)量負(fù)載正極（10.16 mg cm^-2）下表現(xiàn)出3.38 mAh cm^-2的超高面容量（540次循環(huán)后保持率為91.15%）。

圖3 Zn//NVOH電池性能

Engineering Self-adaptive Electric Double Layer on Both Electrodes for High-Performance Zinc Metal Batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee02687b

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/10/07/af1c5b924a/

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