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成果展示

導(dǎo)電水凝膠（conductive hydrogels）具有高彈性、抗疲勞和環(huán)境適應(yīng)性等優(yōu)點(diǎn)，是可穿戴電子等領(lǐng)域有前途的材料。然而，開發(fā)這些材料具有挑戰(zhàn)性，特別是在包括有機(jī)溶劑和極端溫度在內(nèi)的惡劣環(huán)境中使用。基于此，合肥工業(yè)大學(xué)從懷萍教授和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的方法，通過預(yù)先設(shè)計(jì)的銀納米線（AgNW）復(fù)合基質(zhì)的兩階段原位聚合，制備具有各向異性、高扭曲度類內(nèi)質(zhì)網(wǎng)結(jié)構(gòu)和正交方向互連層狀網(wǎng)絡(luò)的高壓縮性和抗疲勞導(dǎo)電水凝膠（CCAP水凝膠）。得益于分層蜂窩狀結(jié)構(gòu)和鋼筋混凝土類型的成分，所制備的復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械壓縮性，在50%的大壓縮應(yīng)變下進(jìn)行3×10⁴循環(huán)后，仍然保持79%的最大應(yīng)力和1.5%的永久變形。

值得注意的是，當(dāng)在水中以50%應(yīng)變壓縮進(jìn)行5×10⁴循環(huán)時，該復(fù)合材料可以提供前所未有的彈性且無殘余應(yīng)變。由于其對拉伸應(yīng)變和彈性恢復(fù)的獨(dú)特響應(yīng)，水凝膠具有可以檢測運(yùn)動方向和速度的傳感尺寸。由于其機(jī)械性能，該復(fù)合材料可以作為水下壓力傳感器，可靠地區(qū)分水中的人體運(yùn)動。此外，通過加入親油聚合物鏈，產(chǎn)生的具有互滲親油-親水網(wǎng)絡(luò)的彈性和導(dǎo)電有機(jī)水凝膠，在多種有機(jī)溶劑和零下溫度下都提供了良好的傳感服務(wù)。因此，這些材料有望用于惡劣環(huán)境下的可穿戴器件，并提供簡單和可擴(kuò)展的制造和大面積集成。

背景介紹

導(dǎo)電水凝膠（conductive hydrogels）能夠粘附在任意曲面上，并能夠?qū)C(jī)械變形轉(zhuǎn)化為電信號，在可穿戴電子器件等領(lǐng)域具有高度的吸引力。然而，合成水凝膠的力學(xué)性能，特別是在重復(fù)彈性變形下的抗疲勞性能，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于天然生物組織，嚴(yán)重限制了它們在高循環(huán)載荷應(yīng)用中的使用。此外，不可避免的膨脹導(dǎo)致的穩(wěn)定性下降，極大限制了其在溶劑環(huán)境中的使用。定向冷凍鑄造（directional freeze-casting）是一種廣泛應(yīng)用的、具有成本效益的濕法成型技術(shù)，但如何精確控制組件結(jié)構(gòu)的幾何形狀，合理設(shè)計(jì)力學(xué)彈性構(gòu)件，使其力學(xué)彈性和抗疲勞性能達(dá)到理論極限，仍然是一個挑戰(zhàn)。

目前，環(huán)境適應(yīng)性和導(dǎo)電材料可以在惡劣的環(huán)境中可逆地承受大的壓縮應(yīng)變，很少有報道。同時，在循環(huán)壓縮過程中，機(jī)械強(qiáng)度和殘余應(yīng)變的永久衰減仍然存在嚴(yán)重的問題。金屬納米線是制備機(jī)械可壓縮導(dǎo)體的潛在候選材料，特別是銀納米線（AgNWs）具有高導(dǎo)電性、機(jī)械彈性和大的長徑比，并且可通過大規(guī)模溶液合成制備。但是，基于工程金屬納米線的可壓縮和抗疲勞導(dǎo)體尚未有報道。

圖文解讀

制備與表征

作者采用定向冷凍誘導(dǎo)自組裝和兩級原位聚合的簡單方法，制備了可壓縮導(dǎo)電的AgNW -聚丙烯酰胺（PAM）（CCAP）水凝膠。在-120 °C和液氮的混合物上進(jìn)行定向冷凍組裝，獲得了可聚合骨架。將上述冷凍整體在-18 ℃下進(jìn)行兩階段原位聚合12 h，然后在室溫下（r.t.）聚合2 h，制備出具有狹窄開孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的CCAP水凝膠。平行于冰晶的生長方向，觀察到均勻的10 μm間距的片層結(jié)構(gòu)，相鄰的片層相互連接并形成二級網(wǎng)絡(luò)。均勻的分布證實(shí)了AgNWs與PAM在水凝膠中的成功結(jié)合。

圖1. CCAP水凝膠的制造

圖2. 結(jié)構(gòu)表征

力學(xué)性能

CCAP水凝膠具有高強(qiáng)度，在70%應(yīng)變下，按體積歸一化后的最大應(yīng)力為18.2 kPa cm^-3。CCAP水凝膠在高達(dá)10⁵次壓縮循環(huán)中，當(dāng)應(yīng)變?yōu)?5%時，最大應(yīng)力（7%）和殘余應(yīng)變（0.9%）的變化可以忽略不計(jì)。當(dāng)在3×10⁴次循環(huán)中承受50%的大壓縮應(yīng)變時，仍能獲得良好的壓縮曲線，并保持79%的最大應(yīng)力。經(jīng)過多次循環(huán)，能量損失系數(shù)從0.38略微提高到0.43，表明壓縮循環(huán)吸收了大量能量，沒有發(fā)生嚴(yán)重的損傷積累甚至結(jié)構(gòu)倒塌。結(jié)果表明，CCAP水凝膠具有良好的抗疲勞能力，可有效地耗散裂紋能量。即使在水中浸泡10 d，水凝膠的重量基本沒有變化，重量維持在5 g。

圖3.高壓縮性和抗疲勞性能

傳感性能

CCAP水凝膠的壓力傳感性（S）定義為S?=?(ΔR/R₀)/ΔP，其中ΔR是電阻變化（R₀?-?R），R₀和R分別是初始阻力和一定壓力下阻力，ΔP是施加壓力（P）的變化。CCAP水凝膠在響應(yīng)加載壓力時，阻力變化率急劇增加，在P?<?4 kPa時靈敏度為0.22? kPa^-1。在5次加載-卸載循環(huán)過程中，當(dāng)ΔR/R₀分別從7%增加到82%時，CCAP水凝膠對寬壓應(yīng)變的響應(yīng)從0.3%到50%均表現(xiàn)出穩(wěn)定性的響應(yīng)。在初始應(yīng)變20%和后續(xù)應(yīng)變50%下，在2000次壓縮循環(huán)中，電信號的降解可忽略不計(jì)，突顯了水凝膠作為傳感器在實(shí)際應(yīng)用中的穩(wěn)定性。在擠壓水凝膠表面時，除壓縮變形外，還產(chǎn)生了全方位拉伸變形。

圖4.傳感性能

惡劣環(huán)境下適用性

在水和有機(jī)溶劑中，這種互穿網(wǎng)絡(luò)使親水性和親油性鏈的切換暴露在凝膠表面，CCAP水凝膠在水和疏水性有機(jī)溶劑中都具有高度壓縮性。在50%的高應(yīng)變下，1000次循環(huán)中幾乎重疊的壓縮曲線，表明CCAP水凝膠在這些液體中具有顯著的結(jié)構(gòu)彈性和抗疲勞性。在1000次壓縮循環(huán)后，CCAP水凝膠應(yīng)力保留率高達(dá)85-96%。在正庚烷中對有機(jī)水凝膠施加壓縮，其ΔR/R₀在低壓（≤2 kPa）下急劇增加，靈敏度高達(dá)0.23 kPa^-1，與空氣中的CCAP水凝膠相當(dāng)。在100次循環(huán)到50%的壓縮應(yīng)變過程中，剖面形狀和ΔR/R₀值的變化都可以忽略不計(jì)，顯示出在疏水有機(jī)液體中具有優(yōu)異的傳感可靠性。因此，CCAP基有機(jī)水凝膠在苛刻的有機(jī)溶劑中具有優(yōu)異的導(dǎo)電性能。

圖5.在惡劣環(huán)境中的適用性

文獻(xiàn)信息

Highly compressible and environmentally adaptive conductors with high-tortuosity interconnected cellular architecture. Nature Synthesis, 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00167-5.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00167-5.

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