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1. 北化王峰/牛津Adv. Sci.：高性能鋰金屬電池，10C循環1600圈！

鋰金屬是最有前景的高能二次電池的負極之一。然而，在鋰的沉積/剝離過程中，巨大的體積變化和嚴重的枝晶形成阻礙了鋰金屬負極（LMAs）的實際應用。

北京化工大學王峰、牛津等開發了一種硫酸鹽輔助策略，合成了一種由嵌有MoS₂納米片的N,S摻雜多孔碳納米球（MoS₂@NSPCB）組成的自支撐主體，以用于LMAs。

圖1 MoS₂@NSPCB的制備和形貌表征

MoS₂@NSPCB宿主具有豐富的金屬/非金屬親鋰位點，有利于鋰的均勻成核。此外，分層的多孔性和N,S摻雜的碳支持使親鋰位點具有良好的結構穩定性和高表面化學活性。另一方面，三維導電納米帶網絡確保了鋰離子的快速擴散，防止了LMA在沉積/剝離過程中形成樹枝狀物。

圖2 電化學性能

因此，采用MoS₂@NSPCB宿主的鋰離子對稱電池在3 mA cm^-2/3 mAh cm^-2的條件下穩定地運行了1500小時，并具有超低的電壓滯后（≈24.2 mV）。當與磷酸鐵鋰正極配對時，無集流體的LMA使全電池實現了460 Wh kg^-1的高能量密度和良好的循環性能（即使在10C進行1600次循環后，容量保持率也保持了≈70%）。

圖3 沉積剝離過程中的形貌觀察

N,S-Doped Porous Carbon Nanobelts Embedded with MoS2 Nanosheets as a Self-Standing Host for Dendrite-Free Li Metal Anodes. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202204232

2. 鄭洪河/羅巍ACS Energy Lett.：電解液設計助力-20℃低溫硅基電池

硅（Si）基電池只能在狹窄的溫度范圍內工作，由于電荷轉移和離子擴散過程遲緩，它們在零度以下的工作受到嚴重阻礙。

蘇州大學鄭洪河、同濟大學羅巍等在此定制了一種弱溶劑化電解液，它通過降低Li⁺溶劑化能力的氟化結構繞過了Li⁺的脫溶劑化困難。

圖1 不同電解液的溶劑化結構的示意圖

具體而言，這項工作采用的電解液是1.0 M雙氟磺酰亞胺鋰（LiFSI）-FEC/雙（2,2,2-三氟乙基）碳酸酯（BTFC）/三氟乙酸乙酯（ETFA）（體積比為2:2:6）。在這種設計中，FEC/BTFC混合物體現了傳統配方中EC/碳酸二乙酯（DEC）溶劑的氟化形式，旨在降低電解液的溶劑化能力，并為SEI/CEI的形成提供F源，而ETFA是源于乙酸乙酯(EA)的低分子短鏈酯，具有低粘度、低凝固點(-78 ℃)、低成本，最重要的是，具有三個H原子取代的超低溶劑化能力F，使其成為進一步削弱Li⁺-溶劑親和力的理想稀釋劑。這樣的溶劑設計還能使陰離子更多地參與到溶劑化鞘中，從而誘導FSI-先還原形成富含無機物的SEI。

圖2 電解液的溶劑化結構表征

受益于上述電解液的合理設計，硅的可循環性在室溫條件下延長了200次（每循環的容量衰減率為0.0945%）。另外，即使在-20℃，硅電極仍然提供高達2005.7 mAh g^-1的放電容量，并持續200次循環。當與商業化的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂正極配對后，全電池在-20℃下充/放電時的容量為104.6 mAh g^-1，并在100次循環中表現出相當穩定的性能。

圖3 Si電極的低溫性能

Electrolyte Solvation Engineering toward High-Rate and Low-Temperature Silicon-Based Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01840

3. 尹鴿平等ACS Energy Lett.：基于多級緩沖自修復粘結劑的高性能硅負極

開發”理想的”粘結劑以實現超高面積容量的穩定硅（Si）負極仍然是一個重大挑戰。

哈爾濱工業大學尹鴿平、Tiansheng Mu等設計了一種具有多級緩沖結構的自修復粘結劑，以減輕硅的極端體積變形所造成的結構破壞和性能下降。

圖1 PAA-DA/PVA粘結劑的設計示意

在這種多級結構中，采用動態超分子相互作用和剛性共價鍵共存的策略，多巴胺接枝的聚丙烯酸（PAA-DA）擁有豐富的氫鍵和強大的粘彈性，這有利于整個網絡的動態重建。此外，在熱聚合條件下，聚乙二醇（PVA）上的羥基與PAA-DA中的羧基形成強大的共價鍵網絡，以確保電極結構的完整性。這種PAA-DA/PVA粘結劑的設計有以下兩個優點：（1）原位構建的共價段具有較高的機械模量，這提高了整個電極的抗變形能力；（2）動態可逆的柔性非共價鍵的解離和重建實現了電極內部膨脹/收縮應力的消散。

圖2 Si@PAA-DA/PVA的力學性能表征

結果，復合電極（Si@PAA-DA/PVA）在0.2 A g^-1的條件下，經過100個循環后，表現出73%的容量保持率。即使在4 A g^-1的情況下，所獲得的硅電極在500次循環后仍然表現出令人滿意的1974.1 mAh g^-1的容量。因此，作者認為這種”多級緩沖”策略的組合展示了對硅和其他具有較大體積波動的電極材料的新設計靈感。

圖3 Si@PAA-DA/PVA的電化學性能

A Multilevel Buffered Binder Network for High-Performance Silicon Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02030

4. 馬延文/趙進ACS Energy Lett.：紋理化處理賦予水系鋅金屬負極高可逆性

水系鋅金屬負極的結晶學調控可以有效抑制其枝晶的生長和不利的副反應。然而，仍然缺乏直接賦予商業鋅箔特定紋理的能力。

南京郵電大學馬延文、趙進、沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alshareef等開發了一種晶粒尺寸輔助的冷軋方法，可將商業鋅箔重塑并統一為強（002）紋理的鋅。

圖1 平面滑移和晶粒旋轉引起的Zn箔的晶面和形態演變示意圖

研究表明，在塑性變形過程中，晶粒大小對（002）紋理的形成有很大影響。通過適當的退火處理，商業鋅箔的晶粒尺寸可被控制在～30 μm，這有利于在接下來的冷軋過程中形成強（002）紋理。結果，由此產生的（002）紋理的鋅箔在用作水系金屬負極時顯示出更好的抗副作用和枝晶生長的能力。

圖2 不同變形程度下退火Zn-2的晶粒尺寸和紋理特征分析

因此，與（101）紋理的鋅相比，（002）紋理的鋅顯示出高度延長的可逆性。在0.1 mA cm^-2/0.1 mAh cm^-2的低電流密度下，基于（002）紋理鋅電極的Zn//Zn對稱電池表現出超過2800小時的壽命，并在10 mA cm^-2/10 mAh cm^-2的高電流密度下表現出100小時。增強的可逆性確保了鋅/多孔碳電容器在6000次以上的循環中表現出長期的循環穩定性，并具有可忽略的容量衰減和100%的高CE。總體而言，這項工作的研究結果對于大規模生產高可逆的鋅金屬負極和開發高性能的鋅基水系儲能系統具有巨大的潛力。

圖3 對稱電池的電化學性能

Texture Control of Commercial Zn Foils Prolongs Their Reversibility as Aqueous Battery Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01920

5. 明軍/張俊麗ACS Energy Lett.：解讀溶劑相互作用對穩定電解液/電極的關鍵作用

電解液在決定電池性能方面起著至關重要的作用，而溶劑分子相互作用對電極性能的影響還沒有被完全理解。

中科院長春應化所明軍、蘭州大學張俊麗、漢陽大學Yang-Kook Sun等提出了一種未被發現的偶極-偶極相互作用，以顯示溶劑相互作用對穩定電解液以實現高電極性能的作用機制。

圖1 設計主題和電化學性能

具體而言，這項工作設計了一種由1.2M雙氟磺酰亞胺鋰（LiFSI）和磷酸三乙酯/1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TEP/HFE，摩爾比為1：3）組成的新型不可燃電解液，以穩定合金負極（例如Sb），并實現了前所未有的高性能。值得注意的是，作者發現HFE和TEP之間通過電負的氟（δ^–F）和電正的氫（δ⁺H）之間的感應效應存在溶劑-溶劑偶極-偶極相互作用，這可以有效地調節Li⁺的溶劑化結構和電極表面的界面模型，然后調整Li⁺-溶劑-陰離子復合物的動力學和電化學穩定性，從而實現與合金化負極的相容性。這一觀點與之前在電極上形成的富含無機物的SEI解釋不同。

圖2 電解液的特性和不同電解液中Sb負極的電化學性能

研究顯示，受益于上述設計的電解液，實現了656 mAh g^-1的高儲鋰能力和超過4 A g^-1的強大倍率能力，以及超過100次循環的長壽命，這些都優于以前的報告。這項工作的發現為理解電解液成分之間的分子行為提供了新的見解，特別是對于局部高濃度電解液（LHCEs）中的稀釋劑（HFE）效應。此外，這項工作顯示了調節溶劑化結構和Li⁺-溶劑-陰離子復合物特性對改善電極性能的意義，為穩定合金負極和其他方面的電解液設計開辟了一條新途徑。

圖3 電解液表征

Dipole–Dipole Interaction Induced Electrolyte Interfacial Model To Stabilize Antimony Anode for High-Safety Lithium-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01408

6. 上硅所劉宇/楊程EnSM：超穩定!鋅離子電池循環壽命超30000圈！

具有高比容量的釩基正極在水系鋅離子電池中引起了廣泛關注。開發釩基正極的主要障礙是釩的溶解、結構退化、正極電解質界面（CEI）的不穩定性和水系電解液中的寄生反應。

中科院上海硅酸鹽研究所劉宇、楊程等首次提出了一種新型的超低水活性電解液，解決了上述所有問題。

圖1 電解液的溶劑化結構表征

具體而言，這是通過引入本質上不易燃的磷酸三甲酯（TMP）作為惰性稀釋劑實現的。這種獨特的電解液設計與以前的高濃度水系電解液報告有著根本的不同。首先，在這種超低水活性的電解液中，大部分水分子被高濃度的ZnCl₂團簇溶劑化，只剩下2.5%的溶劑化水分子可以相互協調，因此水的分解和釩的溶解被明顯抑制了。其次，高濃度的ZnCl₂-H₂O團簇惰性地被稀釋劑TMP所包圍，也使得CEI成分在水中的溶解度降低，這有利于形成穩定的CEI。通過這種設計，在V₆O₁₃正極表面形成了高度堅固穩定的CEI，這可以有效防止釩的溶解，阻斷正極和電解液之間的水穿梭。

圖2 CEI的表征

因此，通過采用超低水活性（UWA）電解液的獨特溶劑化結構，V₆O₁₃正極在1 A g^-1的條件下，經過3 000次循環后表現出99.43%容量保持率的特殊穩定性，并創造了鋅離子電池30000次循環壽命的新紀錄（10 A g^-1，容量保持率為90.34%），甚至達到了超級電容器的水平（～100000次）。因此，這項工作提供了一種有前景的超低水活性電解液，它使釩基正極具有持久的循環性能，以用于鋅離子電池。

圖3 基于UWA的V₆O₁₃正極的電化學性能

Ultralow-water-activity Electrolyte Endows Vanadium-based Zinc-ion Batteries with Durable Lifespan Exceeding 30 000 Cycles. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.09.027

7. 楊慧軍/周豪慎/楊全紅PNAS：引入3A分子篩膜，實現高倍率硬碳負極！

硬碳被認為是鈉離子（Na-ion）電池最有前景的負極材料，因為它具有高豐度、低成本和低工作電位等優點。然而，硬碳負極的倍率能力和循環壽命遠遠不能令人滿意，嚴重阻礙了其工業應用。

日本筑波大學楊慧軍、周豪慎、天津大學楊全紅等人報告了一種分步脫溶劑化策略，以提高硬碳負極在酯類和醚類電解液中的倍率能力和循環穩定性。

圖1 3A沸石分子篩薄膜實現預脫溶劑化電解液

具體而言，隨著3A沸石分子篩薄膜的引入，硬碳負極上的直接脫溶劑化演變成逐步脫溶劑化，并大大降低了活化能。此外，分步脫溶劑化使電解液配置超出了濃縮的范圍，它導致了一個薄的、無機物為主的SEI的形成，并在很大程度上降低了Na⁺通過SEI傳輸的活化能。因此，對快速Na⁺運輸動力學的協同改進賦予了鮮有報道的倍率性能。

圖2 電解液的性能對比

結果，當應用分步策略時，在所有評估的電流密度（0.2、0.5和1 A g^-1）下，硬碳負極在所有報道的文獻中均顯示了最長的壽命和最小的容量衰減率。此外，隨著電流密度的增加，在平臺區的容量比例得到了廣泛的提高。在長期循環過程中，當電流密度為0.5 A g^-1時，可保持高達73%的平臺容量比例。總之，從這項脫溶劑化研究中得到的啟示將闡明Na-ion電池的實際應用，這也有望在其他類型的可充電池中產生有希望的結果。

圖3 電化學性能對比

Step-by-step desolvation enables high-rate and ultra-stable sodium storage in hard carbon anodes. PNAS 2022. DOI: 10.1073/pnas.221020311

8. 賀艷兵/柳明EEM：多功能界面層設計實現室溫穩定固態鋰金屬電池！

Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃(LATP)與鋰負極之間的接觸不良和副反應導致鋰沉積不均勻和高界面阻抗，這大大阻礙了LATP在高能量密度固態鋰金屬電池中的實際應用。

清華大學深圳研究生院賀艷兵、柳明等將強鐵電材料BaTiO₃（BTO）引入到聚（偏氟乙烯-三氟乙烯-氯三氟乙烯）[P(VDF-TrFE-CTFE)]（記為B-TERB）中，作為高離子傳導性界面層，開發了一種多功能的界面層。

圖1 鋰沉積的示意

該界面層不僅可以誘導鋰離子的均勻和橫向沉積，而且還可以減少鋰/LATP的界面阻抗并抑制副反應。鐵電B-TERB夾層表現出自發的偶極矩，在電池的電場中可以反轉，產生一個反極化電場，反極化電場可以中和局部集中的電場，以緩解 “尖端效應”，并使鋰離子分布均勻，從而實現沿其表面的水平鋰沉積。因此，鋰尖端的消除與B-TERB夾層的均勻鋰離子傳輸相結合，有效地抑制了鋰枝晶的生長，并避免了它們與LATP發生副反應，從而確保在長時間的循環中具有良好的固態電池性能。

圖2 對稱電池性能

結果，在室溫（RT）條件下，Li/LATP@B-TERB/Li對稱電池可以在0.2 mA cm^-2條件下穩定循環1800小時，在0.5 mA cm^-2條件下穩定循環1000小時。此外，在RT下的LiFePO₄(LFP)/LATP@BTERB/Li全電池也表現出優秀的循環性能，在0.5C下可循環250次。總體而言，這項工作為匹配陶瓷電解質的先進全固態電池提供了通用的界面設計策略。

圖3 全電池性能

Engineering Ferroelectric Interlayer between Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 and Lithium Metal for Stable Solid-State Batteries Operating at Room Temperature. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12531

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