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江南大學劉小浩等人報道通過將單原子Rh嵌入到Ti摻雜的CeO₂載體上構建的Rh₁/CeTiO_x單原子催化劑顯示出超高的乙醇選擇性（~99.1%）、創紀錄的周轉頻率（493.1 h^-1）和出色的穩定性。Ti摻雜和單原子Rh的協同效應有助于優異的催化性能。

為了深入了解在Rh₁/CeTiO_x催化劑上CO₂加氫制甲醇和乙醇，我們進行了DFT計算，以尋找合理的中間體并建立詳細的反應途徑。Lewis-酸-堿對以-1.59eV的能量促進CO₂的吸附和活化，其中CO₂*具有彎曲結構，C原子與Lewis堿Rh位點結合，一個O原子與Lewis酸O_v位點結合。CO₂*可是氫化成關鍵中間體HCOO*，可進一步氫化成HCOOH*和H₂COOH*。與HCOOH*相比，H₂COOH*中C-O鍵的斷裂更有利，形成的CH₂O*可以進一步氫化成CH₂OH*、CH₃O和CH₃OH。有趣的是，計算結果表明，由于H原子中的電子進入C-O鍵的反鍵軌道，CH_xOH中C-O鍵的斷裂比CH_xO中的更容易。

此外，CH₂*比CH₃*更容易從C-O鍵的斷裂中形成，這可能是由于平面結構的CH₂*的空間位阻較弱。在CH₂OH*中觀察到最長的C-O鍵，進一步證明CH₂OH*的裂解是CH_x*形成最容易的途徑。這一結果也表明，通過HCOO*中間機理形成甲醇是能量不利的。然而，CO*也可以與CH_x*偶聯生成CH_xCO*，CH_xCO*經過一系列加氫步驟形成乙醇。計算得到的C-C耦合能壘僅為0.48eV，明顯低于CO加氫生成CHO的能壘（1.48eV）。CH₃*與CO₂*和HCOO*的C-C耦合能壘分別為0.75和1.46eV，顯著高于CO*（0.48eV），充分證實CO介導的C-C偶聯是乙醇形成的主要機制。

值得注意的是，RhSAS上的C-C耦合能力比Rh團簇上的要強得多，表明Rh₁/CeTiOx上的CO*主要消耗在C-C偶聯過程中，成功地抑制CO氫化成其他產物，如甲烷和甲醇。低CO轉化率(3.9%)表明Rh₁/CeTiO_x對CO的氫化不利。對乙醇的較低選擇性表明CH_x物種難以從CO加氫中生成。總之，通過HCOO*和COOH*中間機制的CO₂加氫同樣有助于乙醇的形成。前一種途徑導致CH_x*形成，而后一種途徑有利于產生CO*。

Ke Zheng, Yufeng Li et al. Ti-doped CeO2 Stabilized Single-Atom Rhodium Catalyst for Selective and Stable CO2 Hydrogenation to Ethanol. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202210991

https://doi.org/10.1002/anie.202210991

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江南大學Angew：Ti摻雜CeO2穩定的單原子Rh用于選擇性CO2加氫制乙醇

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