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?三單位聯合ACS Catal.: 剖幽析微！探究Rh/CeO在合成氣轉化反應中的性質和穩定性

金屬單原子催化劑(SACs)因其最大的原子利用率和潛良好的催化性能而引起了廣泛的興趣。然而，深入了解SAC在高溫催化反應中特別是在還原條件下的催化行為和穩定性仍然是一個巨大挑戰。

基于此，廈門大學熊海峰、中南民族大學李哲和燕山大學黃建宇等在不同氣氛(H₂和CO)處理下制備了具有不同Rh負載量(0.2-4 wt% Rh)的Rh/CeO₂催化劑，并在不同的溫度下研究了Rh/CeO在合成氣轉化(260 °C，2 MPa)反應中的性質和穩定性。

通過利用CO-DRIFTS，研究人員發現原子分散的Rh在Rh/CeO₂的負載量高達3 wt %，并且Rh/CeO₂催化劑在350°C的H₂氛圍中保持穩定，在200°C下的CO中形成Rh納米團簇。在260°C的合成氣轉化過程中，0.5 wt % Rh/CeO₂上的Rh單原子(Rh_iso)緩慢凝聚形成Rh納米團簇(Rh_NC)，并且Rh_iso/Rh_NC比率在運行~10 h后得到~1:2.5的比值。此外，Rh_iso/Rh_NC比率不隨進一步反應而改變，表明反應在運行10 h后達到穩定狀態。

更重要的是，在催化劑達到穩態(~10 h)后，Rh_iso/Rh_NC比率隨Rh負載量的增加而降低，而反應性先增大后降低。此外，研究人員發現1 wt % Rh/CeO₂上Rh_iso/Rh_NC比率為1:3時，顯示出最大的CO(r_CO)反應速率(85.8 μmol/s/g_Rh)和乙醇選擇性(S_EtOH)(26.2%)。結果表明，Rh單原子與Rh納米團簇的結合有利于提高乙醇的選擇性和反應速率，并且Rh_iso/Rh_NC比率對在穩態下反應的催化劑的CO轉化率和產物選擇性有較好的比例關系。

Nature and Dynamic Evolution of Rh Single Atoms Trapped by CeO₂ in CO Hydrogenation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02103

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